本發(fā)明專利技術(shù)采用蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法和爆轟法制備了粉末光催化材料Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)，粒徑大小為0.04～0.40微米；采用脈沖激光濺射沉積法制備具有多孔納米結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化材料Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)?粉煤灰沸石；采用電泳法制備新型Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)光電極，光電轉(zhuǎn)化效率為7.8％。在光催化劑應(yīng)用中，以Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)和Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)?粉煤灰沸石為催化劑通過光催化反應(yīng)系統(tǒng)在可見光下降解廢水中的有機(jī)污染物稻豐散、亞甲基蘭和磺胺甲惡唑。此外采用Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)和Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)?粉煤灰沸石為催化劑，或分別負(fù)載Pt、NiO和RuO2輔助催化劑，以氙燈或高壓汞燈為光源，在密閉的由多個(gè)閥門控制的玻璃管路內(nèi)部照明反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行分解水制取氫氣。本發(fā)明專利技術(shù)為環(huán)境凈化和新能源的開發(fā)提供了一條理想的途徑，具有顯著的社會(huì)、經(jīng)濟(jì)和環(huán)境效益。
【技術(shù)實(shí)現(xiàn)步驟摘要】
本專利技術(shù)涉及兩種新型光催化劑及一種新型光電極、制備及應(yīng)用，尤其粉末催化材 料Ce3_xSbxTa07(0. 5 <X<I)、Ce3_xSbxTa07(0. 5 <X< 1)-粉煤灰沸石復(fù)合多孔催化材料 及Ce3_xSbxTa07(0.5<x< 1)新型薄膜光電極，制備工藝，經(jīng)光催化去除水體中的有機(jī)污染 物的應(yīng)用，及光催化分解水制取氫氣的應(yīng)用。
技術(shù)介紹
伴隨著21世紀(jì)的到來，可持續(xù)發(fā)展成為全球各國(guó)發(fā)展中共同面臨的問題，中國(guó)在 此方面所面臨的挑戰(zhàn)尤為嚴(yán)峻。我們?cè)谙硎芙?jīng)濟(jì)高速發(fā)展帶來的物質(zhì)利益的同時(shí)，也面臨 著中國(guó)歷史上規(guī)模最大、涉及面最廣、后果最為嚴(yán)重的能源短缺和環(huán)境污染問題。一方面， 隨著工業(yè)的高速發(fā)展，石油、煤炭、天然氣等化石燃料遭到爆發(fā)式的開采利用，地球傳統(tǒng)能 源儲(chǔ)量急劇下降，幾十年內(nèi)極可能消耗殆盡，同時(shí)由于環(huán)境保護(hù)意識(shí)的淡薄，末端處理不 當(dāng)，燃料使用過程中也造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題，近期中國(guó)出現(xiàn)的大范圍霧霾，給人們?cè)?一次敲響了警鐘，開發(fā)清潔新能源技術(shù)勢(shì)在必行。另一方面，隨著有機(jī)合成技術(shù)的進(jìn)步，醫(yī) 藥、農(nóng)藥、染料等得到大規(guī)模合成使用，同時(shí)也產(chǎn)生了大量難于生物難降解的有機(jī)污染物進(jìn) 入水體環(huán)境中，這些難于生物降解的有機(jī)污染物對(duì)人體健康及生物生存有極大的危害，威 脅生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定，難于生物降解的有機(jī)污染物的處理一直是水處理領(lǐng)域中的難點(diǎn)和熱點(diǎn) 課題，由于常規(guī)生化處理方法對(duì)這類物質(zhì)的去除效果差或基本無處理效果，因此應(yīng)該尋找 更加優(yōu)良的技術(shù)及工藝去除水體中的這類污染物。太陽能作為地球上最為普遍的潔凈能 源，取之不盡，用之不竭，因此研宄者們一直致力于開發(fā)太陽能高效利用技術(shù)以解決能源短 缺和環(huán)境問題。近年來發(fā)展起來以太陽光為能量來源的光催化高級(jí)氧化和光催化分解水產(chǎn) 氫技術(shù)，為人們提供了一種理想的解決方法。 光催化材料的光催化原理是當(dāng)照射到半導(dǎo)體上的光能量大于半導(dǎo)體禁帶寬度時(shí)， 半導(dǎo)體價(jià)帶上的電子吸收光能被激發(fā)到導(dǎo)帶上，因而在價(jià)帶上產(chǎn)生帶正電的空穴，導(dǎo)帶上 產(chǎn)生帶負(fù)電的高活性電子，形成光生電子-空穴對(duì)的氧化還原體系。利用電子、空穴、水和 溶解氧作用產(chǎn)生的高活性的羥基自由基，或者高氧化性的空穴直接與有機(jī)物作用，可以將 有機(jī)污染物迅速氧化分解為二氧化碳和水等無機(jī)物，實(shí)現(xiàn)環(huán)境的凈化。若還原性的光生電 子勢(shì)能比氫電位更負(fù)，可以還原氫離子產(chǎn)生氫氣，獲得清潔能源。 1972年Nature報(bào)道了利用二氧化鈦?zhàn)鳛殡姌O分解水制氫的本多-藤島效應(yīng)。1977 年，F(xiàn)rank等人將光催化技術(shù)拓展到環(huán)境凈化領(lǐng)域。至今，半導(dǎo)體催化劑因其在制取氫氣、 空氣凈化、有害污染物治理和水清潔等環(huán)境方面的廣泛應(yīng)用而一直備受關(guān)注，在眾多的半 導(dǎo)體氧化物光催化劑中，TiO2S于氧化能力強(qiáng)、低成本、物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定而成為被廣泛應(yīng) 用的光催化劑之一。但是TiO2的禁帶寬度為3. 2eV，僅能吸收太陽光譜中僅占4%~6%、 波長(zhǎng)< 387nm的紫外光，太陽光的利用率低，極大限制了 1102光催化技術(shù)在工業(yè)中的應(yīng)用。 為了解決此問題，目前主要有兩大思路：一是對(duì)TiO2的修飾改性，擴(kuò)展其光響應(yīng)范圍，使其 響應(yīng)波長(zhǎng)紅移至可見光區(qū)；二是設(shè)計(jì)新型的可見光響應(yīng)半導(dǎo)體光催化材料，這一思路涉及 化學(xué)、物理、材料和光電子等多學(xué)科的交叉，更富有挑戰(zhàn)性，成為光催化劑研宄的重點(diǎn)。 鄒志剛及其合作者近年來在可見光催化分解水方面的研宄非常引人注目， 其所制備出的數(shù)個(gè)系列多元金屬氧化物，按晶態(tài)結(jié)構(gòu)大致可分為3個(gè)體系：（1)燒綠 石（pyrochlore)構(gòu)造型化合物Bi2MNbO7(M=Al、Ga、In或稀土元素）；（2)鶴猛鐵礦 (wolframite)構(gòu)造型化合物InMO4(M=Nb、Ta) ; (3)StibotantaliteWolframite構(gòu)造型 化合物BiMO4(M=Nb、Ta)，其中所合成的IrvxNixTaO4(x= 0-0. 2)系列化合物，是世界上首 次實(shí)現(xiàn)在可見光下按化學(xué)計(jì)量比（H2 :O2= 2 : 1)光解純水，引起了較為強(qiáng)烈的反響。上 述三種構(gòu)造型化合物在可見光催化產(chǎn)氫和降解污染物方面具有很好的前景，可以分為ABO4 和八#207兩種類型?；诖耍绣痴邆兺ㄟ^改變?cè)爻煞趾铣闪硕喾N類似結(jié)構(gòu)的可見光催 化劑，如BiCeW06、PbSn03、CaIn2O4，以實(shí)現(xiàn)可見光下分解水制氫和分解有機(jī)污染物。但是長(zhǎng) 期以來有關(guān)A2B2O7系列化合物催化劑的光催化性能研宄很少，僅有少量關(guān)于催化劑中離子 半徑影響光催化效率方面的研宄，因此A2B2O7系列光催化劑還有很大潛力值得挖掘。 研宄表明，通過對(duì)半導(dǎo)體光催化劑組織結(jié)構(gòu)進(jìn)行微小改變，可以提高光生電荷的 濃度及其移動(dòng)速率，大幅度改善其光催化性能?；诖耍菊n題組對(duì)弋1 24+07的A3+或B4+ 位進(jìn)行元素?fù)诫s，首次成功制備了In2BiTaO7粉體，可見光下催化降解水體中的亞甲基藍(lán)染 料，135分鐘后亞甲基藍(lán)被完全降解，總有機(jī)碳（TOC)去除率為100%，展現(xiàn)良好的應(yīng)用前 景。目前所報(bào)道的可見光光催化材料多是粉未狀，在懸浮體系中具有良好的光催化活性，如 果實(shí)現(xiàn)與其他多孔材料的復(fù)合，顆粒尺寸納米化，可以有效提高其光催化性能。因此本項(xiàng)目 旨在研宄新型A2B2O7納米催化材料及其復(fù)合催化材料的制備、表征、光催化降解有機(jī)污染物 及太陽光照射下分解水制取氫氣，其不但能產(chǎn)生顯著的經(jīng)濟(jì)效益，而且還能產(chǎn)生巨大的環(huán) 境效益和社會(huì)效益。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路
本專利技術(shù)的目的是：提出一種粉末催化劑Ce3_xSbxTa07 (0. 5 <X< 1)的制備工藝、性 能表征和應(yīng)用。提出一種復(fù)合多孔催化材料Ce3_xSbxTa07(0. 5 <X< 1)-粉煤灰沸石的制 備工藝和應(yīng)用。及提出一種新型光電極Ce3_xSbxTa07(0. 5彡X彡1)的制備方法。 本專利技術(shù)的技術(shù)方案是： 制備粉末催化材料，如下的結(jié)構(gòu)式Ce3_xSbxTa07(0. 5彡X彡1)，粉末的粒徑為 0? 04-0. 50 微米。 制備復(fù)合多孔催化材料Ce3_xSbxTa07(0. 5彡X彡1)-粉煤灰沸石。 制備新型光電極Ce3_xSbxTa07(0. 5彡X彡1)， 粉末催化材料的應(yīng)用，采用Ce3_xSbxTa07(0. 5彡X彡1)粉末為催化劑，光源為氙 燈，采用截止濾光片（A> 420nm)，并同時(shí)采用磁力攪拌和充氧曝氣，降解廢水中的有機(jī)污 染物稻豐散（C12H17O4PS2)、亞甲基蘭（C16H18ClN3S)、磺胺甲惡唑（CltlH11N3O3S),整個(gè)光照反應(yīng) 在密閉不透光的環(huán)境下進(jìn)行。此外Ce3_xSbxTa07(0. 5 <X< 1)粉末為催化劑，或分別負(fù)載 Pt、NiO和RuO2輔助催化劑，光源采用氙燈或高壓汞燈，在密閉的由多個(gè)閥門控制的玻璃管 路內(nèi)部照明反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行分解水制取氫氣。 復(fù)合多孔催化材料Ce3_xSbxTa07(0. 5 <X< 1)-粉煤灰沸石的應(yīng)用，采用復(fù)合多孔 催化材料Ce3_xSbxTa07 (0. 5 <X< 1)-粉煤灰沸石作為催化劑，降解廢水中的有機(jī)污染物稻 豐散（C12H17O4PS2)、亞甲基蘭（C16H1本文檔來自技高網(wǎng)...
【技術(shù)保護(hù)點(diǎn)】
粉末催化材料，其特征是用如下的結(jié)構(gòu)式Ce3?xSbxTaO7(0.5≤x≤1)，粉末的粒徑為0.04?0.50微米。
【技術(shù)特征摘要】
【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：欒景飛，郭寧彬，胡文華，
申請(qǐng)(專利權(quán))人：南京大學(xué)，
類型：發(fā)明
國(guó)別省市：江蘇;32
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