一種高純氮化硅粉末的制備方法技術

本發明專利技術涉及一種高純氮化硅粉末的制備方法，包括如下步驟：將硅粉、氮化硅和尿素混合均勻，其中三者的質量配比為：硅粉占25?40％，氮化硅粉占52?65％，尿素占6?20％，將所得混合物置于反應器內，密封；反應器抽真空，通入氮氣，使氮氣充分擴散與混合物接觸；將激光通過反應器上的窗口照射到反應器內的物料上，點火引燃物料，后進行自蔓延高溫合成反應，所得產物冷卻，即得。本發明專利技術通過使用激光點火引燃物料，大大減少了傳統電極點火方式易引入外來雜質的不利影響，顯著提高了合成產品的純度。

Method for preparing high-purity silicon nitride powder

The invention relates to a preparation method of a high purity silicon nitride powder, comprising the following steps: silicon, silicon nitride and urea mixed evenly, the mass ratio of three to 40% accounted for 25: silicon, silicon nitride 65% accounted for 52, accounted for 6 urea 20%, sealing the mixture into the reactor reactor;, vacuum pumping, introducing nitrogen, nitrogen sufficient diffusion and mixture contact; the laser through the reactor window on exposure to the reactor materials, ignited material, after self propagating high-temperature synthesis reaction, the product is cooling. The invention uses the laser ignition to ignite the material, thereby greatly reducing the adverse influence of the traditional electrode ignition mode on the introduction of foreign impurities, and greatly improving the purity of the synthetic product.

【技術實現步驟摘要】
一種高純氮化硅粉末的制備方法
本專利技術涉及一種氮化硅的合成方法，屬于化學合成

技術介紹
氮化硅陶瓷的優異性能對于現代技術經常遇到的高溫、高速、強腐蝕介質的工作環境，具有特殊的使用價值。比較突出的性能有：機械強度高，硬度接近于剛玉，有自潤滑性，耐磨。室溫彎曲強度可達980MPa以上，而且強度可以一直維持到1200℃不下降；熱穩定性好，熱膨脹系數小，有良好的導熱性能，抗熱震性好，從室溫到1000℃熱沖擊幾乎不會開裂；化學性能穩定，幾乎可耐除HF外的一切無機酸；密度小，比重小，僅為鋼的2/5，電絕緣性好。要制得高性能的氮化硅陶瓷制品，一般來說首先要有高質量的氮化硅粉料。理想的氮化硅粉料應是高純、超細、等軸、球形、松散不團聚的粒子。實際上，目前要獲得較為理想的Si3N4粉料，還未從根本上得到解決。目前市面上的氮化硅粉料要么純度低，要么生產成本高，總之，綜合性價比不高，這制約著其在實際中的廣泛應用。根據文獻資料的報道，現在用以制造氮化硅粉料的方法已經較多，主要有：硅粉直接氮化法該方法優點為合成產品純度高，缺點為對原材料純度要求高且合成過程能耗高。二氧化硅碳熱還原法2SiO2+6C+2N2→Si3N4+6CO該方法存在著合成產品純度低且反應過程能耗高的問題。四氯化硅與氨的高溫氣相合成法SiCl4+6NH3→Si(NH)2+4NH4Cl3Si(NH)2→Si3N4+2NH3該方法優點為合成產品純度高，質量穩定性好；缺點為原材料昂貴，設備投資大，能耗大，環保和安全方面投資大。此外，還有采取電極加熱點火方式的自蔓延高溫合成方法制備氮化硅粉體，這種方法的優點是能耗及產品制造成本低；缺點是需要設計特殊的由導電金屬材料組成的閉合回路，容易引入外部雜質到產品中去，導致產品純度不高。因而，現有的氮化硅合成方法均不能做到氮化硅產品的純度與反應能耗、設備投資方面二者的兼顧，亟待開發新的氮化硅制備方法。
技術實現思路
本專利技術針對現有氮化硅粉末合成方法存在的不足，提供一種高純氮化硅粉末的制備方法。本專利技術解決上述技術問題的技術方案如下：一種高純氮化硅粉末的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：1)將硅粉、氮化硅和尿素混合均勻，其中三者的質量配比為：硅粉占25-40％，氮化硅粉占52-65％，尿素占6-20％，將所得混合物置于反應器內，密封；2)將反應器抽真空，通入氮氣，使氮氣充分擴散與混合物接觸；3)將激光通過反應器上的窗口照射到反應器內的物料上，點火引燃物料，后進行自蔓延高溫合成反應，所得產物冷卻，即得。本專利技術方法的反應原理如下：將硅粉，氮化硅粉及尿素的混合物被外界激光熱源點燃后，利用Si粉和N2之間的高化學反應熱使反應自發維持下去，直到Si粉完全轉化為Si3N4。進一步，所述步驟2)中抽真空通氮氣的具體操作步驟為：抽真空至1×10-3MPa，通入氮氣后充壓至2MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；然后充壓至5MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；最后充壓至8～10MPa時保持此壓強15min。進一步，步驟3)中所述激光通過光纖激光發生器發出，光纖激光發生器的額定功率為50w，點火時間為5～10s。進一步，步驟3)中所述自蔓延高溫合成反應的溫度大于1300℃，合成時間為40～60min。進一步，所述硅粉的D50粒度小于5μm,純度大于99.99％，所述尿素的純度大于99.99％。進一步，所述氮氣是指除去氧氣、二氧化碳、一氧化碳及水蒸汽后的純度大于99.999％的氮氣。進一步，所述反應器上的窗口由金剛石制成。本專利技術的有益效果是：1)通過使用激光點火引燃物料，大大減少了傳統電極點火方式易引入外來雜質的不利影響，顯著提高了合成產品的純度；2)通過合理調整尿素添加量及氮氣壓強，使得反應得到的產品疏松無結塊，易于分散，后續處理過程簡單，適合大規模工業化生產；3)本專利技術的方法具有產品純度高、制造成本低、能耗少、生產效率高等優點，自蔓延高溫合成的粉體具有較高的活性，易于燒結成Si3N4陶瓷。附圖說明圖1為實施例1所得產品的XRD譜圖；圖2為實施例1所得產品的TEM照片；具體實施方式以下結合實例對本專利技術的原理和特征進行描述，所舉實例只用于解釋本專利技術，并非用于限定本專利技術的范圍。實施例1：一種高純氮化硅粉末的制備方法，包括如下步驟：1)采用D50粒度3μm，純度大于99.99％的硅粉作原料，將2000g硅粉與4200g氮化硅、500g尿素混合均勻后，撒在長為1.5m，寬為0.25m，槽深為0.25m的石墨料舟內，將料舟置于耐高壓工業反應器中，密封反應器；2)對反應器抽真空至1×10-3MPa，緩慢充壓至2MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；然后緩慢充壓至5MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；通入經過預處理的高純氮氣，壓強為9MPa，保持15min；3)在功率為50W的條件下，將多束激光通過反應器上的窗口照射到石墨料舟中的物料上，點火，時間為5-10s，點燃物料，進行自蔓延高溫合成反應，合成溫度大于1300℃，合成時間為40～60min；4)所得合成物通過水冷卻裝置冷卻到20℃后，即為氮化硅粉末。氮化硅粉末顏色呈現出灰白色，經測定，制得的氮化硅粉末含氮量為41.5％，含氧量為0.85wt％，含鐵量為1.0ppm，做XRD衍射分析相組成為Si3N4，主要為α-Si3N4，含量在90％以上，如圖1所示，Si3N4粉體研磨后的微觀組織形貌如圖2所示。對比例1：一種氮化硅粉末的制備方法，包括如下步驟：1)采用D50粒度3μm，純度大于99.99％的硅粉作原料，將2000g硅粉與4200g氮化硅、500g尿素混合均勻后，撒在長為1.5m，寬為0.25m，槽深為0.25m的石墨料舟內，將料舟置于耐高壓工業反應器中，密封反應器；2)對反應器抽真空至1×10-3MPa，緩慢充壓至2MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；然后緩慢充壓至5MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；通入經過預處理的高純氮氣，壓強為9MPa，保持15min；3)采用電極加熱點火的方式點燃物料，進行自蔓延高溫合成反應，合成溫度大于1300℃，合成時間為40～60min；電極加熱點火方式需要預先設計好特殊的閉合回路工裝；4)所得合成物通過水冷卻裝置冷卻到20℃后，即為氮化硅粉末。氮化硅粉末顏色呈現出灰白色，經測定，制得的氮化硅粉末含氮量為40.8％，含氧量為1wt％，含鐵量為10ppm。實施例2：一種高純氮化硅粉末的制備方法，包括如下步驟：1)采用D50粒度3μm，純度大于99.99％的硅粉作原料，將2000g硅粉與4400g氮化硅、1600g尿素混合均勻后，撒在長為1.5m，寬為0.25m，槽深為0.25m的石墨料舟內，將料舟置于耐高壓工業反應器中，密封反應器；2)對反應器抽真空至1×10-3MPa，緩慢充壓至2MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；然后緩慢充壓至5MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；通入經過預處理的高純氮氣，壓強為8MPa，保持15min；3)在功率為50W的條件下，將多束激光通過反應器上的窗口照射到石墨料舟中的物料上，點火，時間為5-10s，點燃物料，進本文檔來自技高網...

【技術保護點】
一種高純氮化硅粉末的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：1)將硅粉、氮化硅和尿素混合均勻，其中三者的質量配比為：硅粉占25?40％，氮化硅粉占52?65％，尿素占6?20％，將所得混合物置于反應器內，密封；2)將反應器抽真空，通入氮氣，使氮氣充分擴散與混合物接觸；3)將激光通過反應器上的窗口照射到反應器內的物料上，點火引燃物料，后進行自蔓延高溫合成反應，所得產物冷卻，即得。

【技術特征摘要】
1.一種高純氮化硅粉末的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：1)將硅粉、氮化硅和尿素混合均勻，其中三者的質量配比為：硅粉占25-40％，氮化硅粉占52-65％，尿素占6-20％，將所得混合物置于反應器內，密封；2)將反應器抽真空，通入氮氣，使氮氣充分擴散與混合物接觸；3)將激光通過反應器上的窗口照射到反應器內的物料上，點火引燃物料，后進行自蔓延高溫合成反應，所得產物冷卻，即得。2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述步驟2)中抽真空通氮氣的具體操作步驟為：抽真空至1×10-3MPa，通入氮氣后充壓至2MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；然后充壓至5MPa，保持此壓強1～5min，釋放反應器內的壓力；最后充壓至8～10MP...

【專利技術屬性】
技術研發人員：郭大為，陳成，呂東，和法明，
申請(專利權)人：煙臺同立高科新材料股份有限公司，
類型：發明
國別省市：山東,37