一種碳化鈾核燃料微球及其制備方法技術

本發明專利技術提供了一種碳化鈾核燃料微球的制備方法。本發明專利技術通過選用合適的溶劑體系采用濕法制備碳化鈾核燃料微球，避免了放射性粉塵污染，并且制備得到的碳化鈾核燃料微球具有高球形度且粒徑均勻可控。本發明專利技術制備的碳化鈾核燃料微球球型度良好，尺寸均一；球型有利于核燃料在燃料棒中的裝卸，均一的粒徑有利于核燃料裝填的均勻性并能提高裝填密度。本發明專利技術設計的具有凝固浴功能的連續相，即保證了高球形度的碳化鈾燃料微球的制備，也使得連續相更易于重復回收利用。本發明專利技術在配置分散相溶液時將含鈾的氧化物固體粉末分散在液體中，既有利于反應物的均勻混合，又避免了放射性粉塵的污染問題。

【技術實現步驟摘要】
一種碳化鈾核燃料微球及其制備方法
本專利技術屬于核燃料
，具體涉及一種碳化鈾核燃料微球及其制備方法。
技術介紹
目前我國正在大力發展核工業，各種類型的反應堆正處于運行或建設階段。然而反應堆的運行過程中會產生大量的核廢料，由于核廢料的高放射性與長壽命等特點，若不加以有效處理，將會嚴重影響自然環境與公共安全。目前國際上公認的處理長壽命高放核廢料的有效方法是將核廢料中的有害元素(主要是次錒系元素)與U、Pu等易裂變核素一起制成燃料元件或靶件，然后利用快堆或加速器驅動的次臨界反應堆(ADS)將其中的有害元素(主要是次錒系核素)通過核反應轉變成低放射性元素，我們稱之為分離-嬗變(PartitioningandTransmutation，P&T)。碳化鈾核燃料具有高導熱率(是傳統氧化物燃料的8倍)、可裂變核素含量高等優點使其成為ADS重要的備選核燃料。目前，以氧化鈾為原料的碳化鈾核燃料微球的制備方法主要為粉末造粒法。這一方法是先將鈾的氧化物粉末和碳黑粉末直接機械混合后通過粉末造粒技術制成固體微球，然后在高溫燒結中經過碳熱還原反應形成碳化鈾核燃料微球。這個方法存在若干問題，一是固體粉末很難混合均勻，使得微球內碳黑分布過少的區域氧化物反應不完全，碳黑分布過量的區域生成多碳化物，從而影響微球中碳化鈾的純度；二是若為了通過分離-嬗變處理核廢料，需在鈾的氧化物和碳黑粉末中摻入含次錒系核素的粉末制成含次錒系核素的碳化鈾核燃料微球，由于該方法直接對固體粉末進行混合、研磨、過篩和制球，因此在操作過程中將會不可避免地引起放射性粉塵的污染問題。三是粉末造粒方法很難實現微米量級的球體制備，也很難獲得高球形度的球體。為此，探索專利技術新的以氧化鈾為原料的無粉制備高球形度且粒徑均勻可控的碳化鈾核燃料微球的方法具有重要意義。
技術實現思路
有鑒于此，本專利技術要解決的技術問題在于提供一種碳化鈾核燃料微球及其制備方法，本專利技術采用濕法制備碳化鈾核燃料微球，避免了放射性粉塵污染，并且制備得到的碳化鈾核燃料微球具有高球形度且粒徑均勻可控。本專利技術設計的具有凝固浴功能的連續相，即保證了高球形度的碳化鈾燃料微球的制備，也使得連續相更易于重復回收利用。本專利技術提供了一種碳化鈾核燃料微球的制備方法，包括以下步驟：A)將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液；B)將去離子水、氧化鈾、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液體；C)將連續相溶液與分散相液體匯合后，得到分散相液滴，所述分散相液體流速為1～20μL·min-1，連續相溶液流速為20～600μL·min-1；D)將所述分散相液滴與所述連續相溶液混合后，進行凝膠反應，得到凝膠微球；E)將所述凝膠微球置于所述連續相溶液中進行固化，得到固化的微球；F)將所述固化的微球經過洗滌、干燥和高溫碳熱還原，得到碳化鈾核燃料微球；所述步驟A)和步驟B)沒有順序限制。優選的，所述含硼化合物選自硼酸；所述連續相溶液中，所述含硼化合物質量分數為0.5wt％～1.5wt％；所述醇類化合物選自異戊醇、異辛醇或正丁醇；所述低極性化合物選自硅油、大豆油或色拉油，所述醇類化合物與低極性化合物的質量比為1：4～1:3。優選的，所述氧化鈾為三氧化鈾或八氧化三鈾，所述分散相液體中，碳黑中的碳原子與氧化鈾中的鈾原子的摩爾比為3.5:1～4:1，所述分散相液體中的固含量≥30％，所述聚乙烯醇水溶液的質量與所述去離子水、氧化鈾和碳黑的總質量的比為1:4～1:3，所述聚乙烯醇水溶液中聚乙烯醇的質量濃度為10wt％～12.5wt％。優選的，所述固化的時間為8～12小時。優選的，所述洗滌的方法為：將所述固化的微球與醇類化合物混合后，分離，再與有機溶劑混合，分離，所述有機溶劑揮發后，得到洗滌干凈的固化的微球。優選的，所述干燥為自然風干，所述自然風干的時間為12～24小時。優選的，所述高溫碳熱還原的程序為：以5～10℃·min-1的升溫速率升至400～500℃，保持3～5小時，再以5～10℃·min-1的升溫速率升至700～800℃，保持3～5小時，最后以5～10℃·min-1的升溫速率升至1100～1500℃，保持3～5小時。本專利技術還提供了一種上述制備方法制備得到的碳化鈾核燃料微球。優選的，所述碳化鈾核燃料微球的球形度好，大小均一，粒徑為100～500μm。與現有技術相比，本專利技術提供了一種碳化鈾核燃料微球的制備方法，包括以下步驟：A)將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液；B)將去離子水、氧化鈾、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液體；C)將連續相溶液與分散相液體匯合后，得到分散相液滴，所述分散相液體流速為1～20μL·min-1，連續相溶液流速為20～600μL·min-1；D)將所述分散相液滴與所述連續相溶液混合后，進行凝膠反應，得到凝膠微球；E)將所述凝膠微球置于所述連續相溶液中進行固化，得到固化的微球；F)將所述固化的微球經過洗滌、干燥和高溫碳熱還原，得到碳化鈾核燃料微球。本專利技術通過選用合適的溶劑體系采用濕法制備碳化鈾核燃料微球，避免了放射性粉塵污染，并且制備得到的碳化鈾核燃料微球具有高球形度且粒徑均勻可控。本專利技術制備的碳化鈾核燃料微球球型度良好，尺寸均一；球型有利于核燃料在燃料棒中的裝卸，均一的粒徑有利于核燃料裝填的均勻性并能提高裝填密度。本專利技術設計的具有凝固浴功能的連續相，即保證了高球形度的碳化鈾燃料微球的制備，也使得連續相更易于重復回收利用。本專利技術在配置分散相溶液時將含鈾的氧化物固體粉末分散在液體中，既有利于反應物的均勻混合，又避免了放射性粉塵的污染問題。附圖說明圖1為本專利技術提供的用于制備碳化鈾核燃料微球的微流體控制裝置的結構示意圖；圖2為實施例1制備的碳化鈾核燃料微球的光學顯微鏡圖；圖3為實施例2制備的碳化鈾核燃料微球的光學顯微鏡圖；圖4為實施例3制備的碳化鈾核燃料微球的光學顯微鏡圖；圖5為實施例3制備的碳化鈾核燃料微球的XRD圖譜；圖6為實施例3制備的碳化鈾核燃料微球的掃描電子顯微鏡圖。具體實施方式本專利技術提供了一種碳化鈾核燃料微球的制備方法，包括以下步驟：A)將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液；B)將去離子水、氧化鈾、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液體；C)將連續相溶液與分散相液體匯合，得到分散相液滴，所述分散相液體流速為1～20μL·min-1，連續相溶液流速為20～600μL·min-1；D)將所述分散相液滴與所述連續相溶液混合后，進行凝膠反應，得到凝膠微球；E)將所述凝膠微球置于所述連續相溶液中進行固化，得到固化的微球；F)將所述固化的微球經過洗滌、干燥和高溫碳熱還原，得到碳化鈾核燃料微球；所述步驟A)和步驟B)沒有順序限制。本專利技術首先制備連續相溶液與分散相液體，其中，本專利技術對所述連續相溶液與分散相液體的制備順序沒有特殊限制。所述連續相溶液的制備方法為：將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液。具體的，將含硼化合物加入至醇類化合物中，磁力攪拌并加熱使其溶解形成含硼化合物的醇溶液。其中，所述含硼化合物選自硼酸；所述醇類化合物選自異戊醇、異辛醇或正丁醇，優選為異戊醇。所述加熱是指緩慢加熱至70℃，加熱時間為30min～60min。得本文檔來自技高網...

【技術保護點】
一種碳化鈾核燃料微球的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：A)將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液；B)將去離子水、氧化鈾、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液體；C)將連續相溶液與分散相液體匯合后，得到分散相液滴，所述分散相液體流速為1～20μL·min

【技術特征摘要】
1.一種碳化鈾核燃料微球的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：A)將含硼化合物、醇類化合物以及低極性化合物混合，得到連續相溶液；B)將去離子水、氧化鈾、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液體；C)將連續相溶液與分散相液體匯合后，得到分散相液滴，所述分散相液體流速為1～20μL·min-1，連續相溶液流速為20～600μL·min-1；D)將所述分散相液滴與所述連續相溶液混合后，進行凝膠反應，得到凝膠微球；E)將所述凝膠微球置于所述連續相溶液中進行固化，得到固化的微球；F)將所述固化的微球經過洗滌、干燥和高溫碳熱還原，得到碳化鈾核燃料微球；所述步驟A)和步驟B)沒有順序限制。2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述含硼化合物選自硼酸；所述連續相溶液中，所述含硼化合物質量分數為0.5wt％～1.5wt％；所述醇類化合物選自異戊醇、異辛醇或正丁醇；所述低極性化合物選自硅油、大豆油或色拉油，所述醇類化合物與低極性化合物的質量比為1:4～1:3。3.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述氧化鈾為三氧化鈾或八氧化三鈾，所述分散相液體中，碳黑中的碳原子與氧化鈾中的鈾原子的摩爾比為3.5:1～4:1，所述分...

【專利技術屬性】
技術研發人員：常振旗，陳銘，秦芝，
申請(專利權)人：中國科學技術大學，
類型：發明
國別省市：安徽,34