【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于放射性氣體處理，更具體地說，本專利技術涉及一種捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法。
技術介紹
1、核能作為一種可持續的低碳能源供應，有望在未來發揮更重要的作用。然而，安全問題仍對其運營構成挑戰。其中一個主要的安全問題是乏燃料后處理過程中產生的揮發性放射性廢物，特別是放射性核素129i和131i，主要以分子碘(i2)和有機碘化物(如甲基碘和乙基碘)存在。129i的半衰期非常長，約為1.57×107年，131i比活度高，半衰期短，約8天。這些碘同位素對環境構成嚴重危害，或通過損害甲狀腺嚴重影響人體的新陳代謝，必須在廢氣排出前去除。
2、與傳統的捕獲放射性碘的濕法洗滌工藝相比，固體吸附法需要更簡單的操作和更低的維護成本和避免高腐蝕性的溶液。因此，各種碘捕獲吸附劑的開發越來越受關注，包括銀基材料、鉍基材料、沸石、氣凝膠、金屬有機框架和共價有機聚合物等。這些研究大多集中在對i2的吸附能力上，而只有少數研究涉及了ch3i的捕獲。鑒于放射性分子碘和有機碘化物在廢氣流中共存，開發能夠同時有效地捕獲它們的吸附劑尤為重要。此外，乏燃料后處理過程產生的廢氣中除揮發性碘外，還存在大量的水蒸氣和氮氧化物等氣體。如何在氮氧化物氣體、高濕環境下保持吸附劑的穩定性，維持良好的吸附性能也是一項重大的挑戰。
技術實現思路
1、本專利技術的一個目的是解決至少上述問題和/或缺陷，并提供至少后面將說明的優點。
2、為了實現根據本專利技術的這些目的和其它優點，提供了一種全硅沸石納米片nsl-
3、一種捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，包括：
4、稱取的單質碘或甲基碘裝入容器中，然后將吸附劑裝入另一容器，將2個容器放在一個廣口瓶中并加蓋密封，放置于烘箱中；經過一段接觸時間后，將廣口瓶取出冷卻至室溫；通過吸附劑的前后質量差來測定其靜態吸附能力，完成氣態碘和甲基碘的捕集；所述吸附劑為全硅沸石納米片nsl-1。
5、優選的是，其中，所述單質碘或甲基碘與吸附劑的質量比為1:5～10。
6、優選的是，其中，烘箱的溫度為60～80℃。
7、優選的是，其中，采用稱重法測定吸附劑的前后質量，從而得到吸附劑的靜態吸附量。
8、優選的是，其中，所述全硅沸石納米片nsl-1的制備方法包括：將正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨溶解在水中，攪拌，加入氟化銨水溶液繼續攪拌，然后移入反應釜在一定溫度下反應，過濾白色產物，煅燒得到全硅沸石納米片nsl-1。
9、優選的是，其中，正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨、水和氟化銨的摩爾比為1:y:110:x，其中x＝0～1.4，y＝0.05～0.2。
10、優選的是，其中，將正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨溶解在水中后，攪拌溫度為60～90℃，攪拌時間為12～36h；移入反應釜后的反應溫度為100～140℃，反應時間為80～120h；煅燒溫度為400～600℃。
11、優選的是，其中，所述全硅沸石納米片nsl-1在捕集氣態放射性碘和甲基碘前，先經過nox處理，處理方法包括：將全硅沸石納米片nsl-1暴露在充滿nox氣體的密閉裝置中，使全硅沸石納米片nsl-1與nox氣體充分接觸，暴露時間為24h；其中，nox氣體是cu和濃硝酸反應生成，即將全硅沸石納米片nsl-1暴露于cu粉和過量濃硝酸混合的發生裝置內，其中，生成nox氣體的質量分數為0～20％，對應使用的cu粉和過量濃硝酸的質量體積比為145.3～581.2mg:2～4ml，濃硝酸的質量分數為65％。
12、優選的是，其中，所述全硅沸石納米片nsl-1在一定濕度條件下捕集氣態放射性碘和甲基碘前，即將裝有單質碘或甲基碘的容器和裝有全硅沸石納米片nsl-1的容器放入廣口瓶的同時，在廣口瓶中放入裝滿有飽和鹵素鹽水溶液的容器，其中裝有全硅沸石納米片nsl-1、單質碘或甲基碘、鹵素鹽水溶液的容器體積相同，飽和鹵素鹽水溶液包括飽和氯化鎂水溶液、飽和溴化鈉水溶液、飽和氯化鈉水溶液、飽和氯化鉀水溶液。
13、為了提高全硅沸石納米片nsl-1對氣態放射性碘和甲基碘的吸附能力，對全硅沸石納米片nsl-1進行改性處理，得到改性全硅沸石納米片nsl-1，改性全硅沸石納米片nsl-1的制備方法包括：
14、步驟一、將氯化鋁溶液、尿素加入至氫氧化鈉溶液中，攪拌20～60min后靜置；然后轉入至高壓釜中，加入乙酰胺，加壓反應1～3h，反應結束后固液分離，經干燥后，分散于質量分數10％～25％的聚乙二醇-400溶液中，過濾得到層狀氫氧化鋁顆粒；
15、步驟二、將煅燒得到的全硅沸石納米片nsl-1與步驟一得到的層狀氫氧化鋁顆粒混合，得到混合固體顆粒，其中全硅沸石納米片nsl-1與層狀氫氧化鋁粉末的質量比為50:1～3；將銅負載在混合固體顆粒上，得到改性全硅沸石納米片nsl-1，負載方法包括：將混合粉末浸入cu(no3)2溶液中，超聲震蕩使后加入聚乙烯亞胺，繼續滴加naoh溶液繼續攪拌20～50min使ph至8～10，得到混合溶液；將混合溶液置于恒溫水浴鍋中，在30～50℃溫度下恒溫水浴30～80min，向混合溶液中滴加水合肼，緩慢攪拌，使得還原生成的cu負載在混合固體顆粒上，過濾干燥得到改性全硅沸石納米片nsl-1。
16、所述步驟一中，氯化鋁溶液的濃度為0.2～1mol/l，氫氧化鈉的濃度為0.5～3mol/l，氯化鋁溶液、尿素、氫氧化鈉、乙酰胺和聚乙二醇-400的體積質量比為5～12ml:0.2～1ml:8～20ml:2～7mg:150～400ml；加壓壓強為1.2×104～2.5×104kpa；
17、所述步驟二中，cu(no3)2溶液的濃度為0.003～0.05mol/l，全硅沸石納米片nsl-1、cu(no3)2溶液、聚乙烯亞胺、水合肼的質量體積比為50mg:30～250ml:10～30mg:15～80mg。
18、本專利技術至少包括以下有益效果：本專利技術公開的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法中，利用全硅沸石納米片nsl-1作為吸附劑，是一例沸石分子篩材料，呈納米片狀，具有豐富的孔道結構，高度的疏水性、熱穩定性和酸穩定性，從而有效地捕集氣態碘和甲基碘。該吸附劑制備方法簡單，可批量生產，且容易再生，可重復利用，節省成本。另外本專利技術的方法即便在潮濕條件和氮氧化物處理后仍保持良好的捕集能力，吸附能力遠高于商用絲光沸石。
19、同時，本專利技術使用氯化鋁、尿素、氫氧化鈉和乙酰胺制備得到了層狀氫氧化鋁，將全硅沸石納米片nsl-1和層狀氧化鋁和按照50:1～3的質量比混合，得到了一定硅鋁比的混合固體顆粒，然后將單質銅沉降在混合固體顆粒表面，增加了改性全硅沸石納米片nsl-1的吸附表面積，進一步提高了對放射性氣態碘和甲基碘的吸附能力。
20、本專利技術的其它優點、目標和特征將部分通過下面的說明體現，部分還將通過對本專利技術的研究和實踐而為本領域的技術人員所理解。
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1.一種全硅沸石納米片NSL-1的應用，其特征在于，所述全硅沸石納米片NSL-1應用于捕集氣態放射性碘和甲基碘。
2.一種捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，其使用的吸附劑為權利要求1所述的全硅沸石納米片NSL-1，捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法包括：
3.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述單質碘或甲基碘與吸附劑的質量比為1:5～10。
4.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，烘箱的溫度為60～80℃。
5.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，采用稱重法測定吸附劑的前后質量，從而得到吸附劑的靜態吸附量。
6.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石納米片NSL-1的制備方法包括：將正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨溶解在水中，攪拌，加入氟化銨水溶液繼續攪拌，然后移入反應釜在一定溫度下反應，過濾白色產物，煅燒得到全硅沸石納米片NSL-1。
7.如權利要求6所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其
8.如權利要求5所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，將正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨溶解在水中后，攪拌溫度為60～90℃，攪拌時間為12～36h；移入反應釜后的反應溫度為100～140℃，反應時間為80～120h；煅燒溫度為400～600℃。
9.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石納米片NSL-1在捕集氣態放射性碘和甲基碘前，先經過NOX處理，處理方法包括：將全硅沸石納米片NSL-1暴露在充滿NOX氣體的密閉裝置中，使全硅沸石納米片NSL-1與NOX氣體充分接觸，暴露時間為24h；其中，NOX氣體是Cu和濃硝酸反應生成，即將全硅沸石納米片NSL-1暴露于Cu粉和過量濃硝酸混合的發生裝置內，其中，生成NOX氣體的質量分數為0～20％，對應使用的Cu粉和過量濃硝酸的質量體積比為145.3～581.2mg:2～4mL，濃硝酸的質量分數為65％。
10.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石納米片NSL-1在一定濕度條件下捕集氣態放射性碘和甲基碘前，即將裝有單質碘或甲基碘的容器和裝有全硅沸石納米片NSL-1的容器放入廣口瓶的同時，在廣口瓶中放入裝滿有飽和鹵素鹽水溶液的容器，其中裝有全硅沸石納米片NSL-1、單質碘或甲基碘、鹵素鹽水溶液的容器體積相同，飽和鹵素鹽水溶液包括飽和氯化鎂水溶液、飽和溴化鈉水溶液、飽和氯化鈉水溶液、飽和氯化鉀水溶液。
...【技術特征摘要】
1.一種全硅沸石納米片nsl-1的應用，其特征在于，所述全硅沸石納米片nsl-1應用于捕集氣態放射性碘和甲基碘。
2.一種捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，其使用的吸附劑為權利要求1所述的全硅沸石納米片nsl-1，捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法包括：
3.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述單質碘或甲基碘與吸附劑的質量比為1:5～10。
4.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，烘箱的溫度為60～80℃。
5.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，采用稱重法測定吸附劑的前后質量，從而得到吸附劑的靜態吸附量。
6.如權利要求2所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石納米片nsl-1的制備方法包括：將正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨溶解在水中，攪拌，加入氟化銨水溶液繼續攪拌，然后移入反應釜在一定溫度下反應，過濾白色產物，煅燒得到全硅沸石納米片nsl-1。
7.如權利要求6所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，正硅酸乙酯、四丙基氫氧化銨、水和氟化銨的摩爾比為1:y:110:x，其中x＝0～1.4，y＝0.05～0.2。
8.如權利要求5所述的捕集氣態放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，...
【專利技術屬性】
技術研發人員：尚鳴，趙倩，段濤，朱琳，陳靖，陳光遠，
申請(專利權)人：江蘇金環科技有限公司，
類型：發明
國別省市：
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