【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于水處理，具體涉及一種摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料及其制備方法和應用。
技術介紹
1、目前，核能仍然是最清潔的能源之一，因為它具有高效率、低碳排放和連續供電的優點，在一些國家被廣泛用于電力生產。然而，隨著核工業的快速發展不可避免的會對環境和人們的安全造成不好的影響。鈾作為核能的主要燃料能源，在鈾礦開采和核電站運行過程中會產生毒性強并具有放射性的含鈾廢水。含鈾廢水的毒性主要取決于六價鈾(u(vi))的含量，其中，u(vi)主要以的鈾酰離子(uo22+)的形式存在于廢水中。
2、當今常用的含鈾廢水處理方法有化學沉淀法、吸附法、生物法、化學還原法、離子交換法、光催化法等，其中，光催化法因其環保可持續性、高效性、選擇性、適用范圍廣、無二次污染等優點，在含鈾廢水處理和有機污染物降解領域內有著良好的應用前景。
3、近年來，新興的光催化劑uio-66是一種以zr為金屬中心，以對苯二甲酸為有機配體組裝成的三維金屬有機框架材料，其具有較好的可見光響應性和優異的化學穩定性，且制備方法簡單，在環境治理方面的光催化除鈾、重金屬去除、有機污染物降解等方面展現出了應用潛力。然而，與常見的半導體相似，純相uio-66的光吸收能力一般，光生電子空穴對復合率較高，這些因素嚴重限制了uio-66的光催化活性。
技術實現思路
1、本專利技術的目的在于提供一種摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料及其制備方法和應用，本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料
2、為了實現上述目的，本專利技術提供如下技術方案：
3、本專利技術提供了一種摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料，包括uio-66(zr)基體和摻雜在所述uio-66(zr)基體中的鐵離子。
4、優選的，所述uio-66(zr)基體中的鋯和所述鐵離子的摩爾比為10～25:1。
5、優選的，所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的孔徑為3.23～5.75nm；所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的孔容為0.41～1.03cm3/g。
6、本專利技術還提供了上述技術方案所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的制備方法，包括以下步驟：
7、將鋯源、鐵源、對苯二甲酸和極性有機溶劑混合，得到前驅體溶液；
8、將所述前驅體溶液進行溶劑熱反應，得到所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料。
9、優選的，所述鋯源包括zrcl4、zr(no3)4和zr(so4)2·4h2o中的一種或幾種；所述鐵源包括fecl3·6h2o、feclx、fe(no3)x或fe(no3)x·9h2o，x＝2或3。
10、優選的，所述前驅體溶液中，鋯源的濃度為0.0416～0.0625mol/l，鐵源的濃度為0.0208～0.0416mol/l，對苯二甲酸的濃度為0.0827～0.0835mol/l。
11、優選的，所述極性有機溶劑包括n,n-二甲基甲酰胺、n,n-二甲基乙酰胺和二甲基亞砜中的一種或幾種。
12、優選的，所述溶劑熱反應的溫度為100～200℃，時間為10～24h。
13、優選的，所述溶劑熱反應后，還包括對溶劑熱反應產物依次進行洗滌、離心和干燥；
14、所述洗滌包括分別使用水和無水乙醇進行洗滌，所述洗滌的次數為2～5次；
15、所述離心的轉速為6000～10000rpm，時間為5～30min；
16、所述干燥的溫度為50～70℃，時間為15～24h。
17、本專利技術還提供了上述技術方案所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料或上述技術方案所述制備方法制備得到的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料作為光催化劑在含鈾廢水處理或有機污染物降解中的應用。
18、本專利技術提供了一種摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料，包括uio-66(zr)基體和摻雜在所述uio-66(zr)基體中的鐵離子。本專利技術提供的uio-66(zr-fe)金屬有機框架材料呈球狀納米顆粒，由于鐵離子摻雜，材料孔容變大，提供了更多的活性位點，有利于提高光催化活性。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料具有較好的熱穩定性能，在低于402℃以下結構穩定。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的光電流密度和電荷轉移性能與uio-66相比明顯增強。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的光致發光峰強度最低，且平均熒光壽命與uio-66(0.844ns)相比uio-66(zr-fe-2)(0.974ns)的平均熒光壽命延長，表明鐵離子摻雜uio-66可有效提高電子空穴分離效率，延長電子壽命，從而促進了uo22+的光催化還原。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料在暗吸附效率和光催化效率方面均優于uio-66，特別是反應溶液中鋯源和鐵源的摩爾比為2:1時的uio-66(zr-fe-2)，其在光照條件下反應速率常數為0.022min-1是uio-66的11倍。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料在光照條件下的uo22+去除率和去除量比在黑暗條件下更高。在uo22+初始濃度為5和10mg/l時，uio-66(zr-fe)在光照下uo22+的去除率分別是99.09％和90.28％，是黑暗下的3.01倍和3.22倍。此外，在uo22+初始濃度為100mg/l時，uio-66(zr-fe-2)在光照下uo22+的去除量達到141.33mg/g是黑暗環境下的5.45倍。
19、本專利技術還提供了上述技術方案所述的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的制備方法，包括以下步驟：將鋯源、鐵源、對苯二甲酸和極性有機溶劑混合，得到前驅體溶液；將所述前驅體溶液進行溶劑熱反應，得到所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料。
20、本專利技術還提供了上述技術方案所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料或上述技術方案所述制備方法制備得到的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料作為光催化劑在含鈾廢水處理和有機污染物降解中的應用。本專利技術提供的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料具有優異的化學穩定性、抗干擾性能和循環性能，在含鈾廢水處理、海水提鈾、水中重金屬和有機污染去除等中具有廣闊的應用前景。
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1.一種摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料，其特征在于，包括UiO-66(Zr)基體和摻雜在所述UiO-66(Zr)基體中的鐵離子。
2.根據權利要求1所述的摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料，其特征在于，所述UiO-66(Zr)基體中的鋯和所述鐵離子的摩爾比為10～25:1。
3.根據權利要求1所述的摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料，其特征在于，所述摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料的孔徑為3.23～5.75nm；所述摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料的孔容為0.41～1.03cm3/g。
4.權利要求1～3任一項所述摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：
5.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述鋯源包括ZrCl4、Zr(NO3)4和Zr(SO4)2·4H2O中的一種或幾種；所述鐵源包括FeCl3·6H2O、FeClx、Fe(NO3)x或Fe(NO3)x·9H2O，X＝2或3。
6.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述前驅體溶液
7.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述極性有機溶劑包括N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺和二甲基亞砜中的一種或幾種。
8.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述溶劑熱反應的溫度為100～200℃，時間為10～24h。
9.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述溶劑熱反應后，還包括對溶劑熱反應產物依次進行洗滌、離心和干燥；
10.權利要求1～3任一項所述摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料或權利要求4～9任一項所述制備方法制備得到的摻雜UiO-66(Zr)金屬有機框架材料作為光催化劑在含鈾廢水處理或有機污染物降解中的應用。
...【技術特征摘要】
1.一種摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料，其特征在于，包括uio-66(zr)基體和摻雜在所述uio-66(zr)基體中的鐵離子。
2.根據權利要求1所述的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料，其特征在于，所述uio-66(zr)基體中的鋯和所述鐵離子的摩爾比為10～25:1。
3.根據權利要求1所述的摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料，其特征在于，所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的孔徑為3.23～5.75nm；所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的孔容為0.41～1.03cm3/g。
4.權利要求1～3任一項所述摻雜uio-66(zr)金屬有機框架材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：
5.根據權利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述鋯源包括zrcl4、zr(no3)4和zr(so4)2·4h2o中的一種或幾種；所述鐵源包括fecl3·6h2o、feclx、fe(no3)x或fe(...
【專利技術屬性】
技術研發人員：曾慶意，郭帥帥，彭國文，唐國龍，張清彥，高貝貝，張雅倩，郝云蛟，
申請(專利權)人：南華大學，
類型：發明
國別省市：
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