【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于二氧化碳光催化制備甲烷，具體是涉及一種高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料、制備方法及應用。
技術介紹
1、傳統熱催化反應是一種高能耗高排放的過程，需要消耗大量煤、石油和天然氣等化石能源突破反應熱力學勢壘。然而，化石能源的過度燃燒產生大量co2等溫室氣體，造成嚴重的環境污染和氣候變化問題。同時，貴金屬的稀缺性和高成本也在限制著傳統工業生產的商業利益。因此，有必要開發新的催化方式和催化劑來改變原始熱催化的相關動力學步驟或拓展不同的反應路徑，從而減少反應對化石燃料和貴金屬的依賴，獲得所需的目標產物。
2、甲烷占天然氣組成的約90％，是化學工業中一種重要的化學燃料和合成高增值化學品重要的c1原料。我國是人口大國和農業大國，每年可產生大量的生物質資源如秸稈、稻草、果皮等，但由于保存和轉化的技術限制，許多生物質資源浪費嚴重。將低價值的生物質通過碳化技術轉變成有用的功能碳材料，來治理大氣中二氧化碳同時獲得更有價值的c1原料達到“變廢為寶”的目的。用煅燒或水熱法制備的生物質碳作為載體，使具有良好光催化性能的半導體材料以分散狀態生長，增加穩定性。
3、太陽能作為最豐富和最清潔的可再生能源，驅動的光催化甲烷太陽能燃料轉化有著巨大的潛力。許多文獻報道了光催化還原二氧化碳為甲烷的研究結果，但是，大多都需要貴金屬催化劑及高要求的反應條件，成本高昂，經濟性低。
4、本專利技術利用廢棄生物質作為炭源，通過處理形成多孔炭氣凝膠材料。該炭氣凝膠材料的比表面較大，其獨特高通透性納米多孔結構不僅會增強光能利用率，
技術實現思路
1、本專利技術針對現有技術二氧化碳光催化還原的反應存在反應效率低，產物選擇性差等技術問題，提出一種高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料、制備方法及應用，該光催化復合材料的催化活性高，產物選擇性高。
2、為了實現上述目的，本專利技術所采用的技術方案為：
3、一種高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料，其結構中氧化鈰量子點(ceo2)原位生長在生物質炭氣凝膠(ba)表面，生物質炭氣凝膠(ba)具有高通透性納米多孔三維網絡結構，生長在生物質炭氣凝膠(ba)表面的氧化鈰量子點(ceo2)的粒子尺寸介于1～10nm。
4、該高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料的制備方法，步驟如下：
5、①、催化劑骨架的制備
6、將干燥后的生物質炭源a粉碎、過篩，取適量加入去離子水和氯化銨，超聲均勻后進行水熱反應，反應完全后洗滌、干燥得到生物質炭；向生物質炭中加入適量的koh和去離子水，攪拌均勻后放入烘箱中烘干一段時間得到混合物b；將混合物b置于管式爐中煅燒一段時間，然后冷卻至室溫并洗滌、真空干燥，所得的樣品即為光催化復合材料骨架——生物質炭氣凝膠(ba)；
7、②、光催化復合催化劑的組裝
8、將生物質炭氣凝膠(ba)用適量去離子水超聲分散均勻，接著加入適量六水合硝酸鈰，攪拌混合均勻，滴加適量氨水，得到混合溶液c；然后將混合溶解液c置于微波爐中微波反應，反應完成后趁熱固液分離、洗滌、干燥，最終制得氧化鈰量子點/生物質炭氣凝膠(ceo2?qds/ba)復合光催化劑材料，即為高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料。
9、作為本專利技術的優選技術方案，制備方法中：
10、步驟①中所述生物質炭源a優選為筍衣。所述氯化銨添加量為過篩、干燥后生物質炭源a重量的4～8％。水熱過程反應溫度為130～170℃，反應時間為4～6h。向生物質炭中加入其質量1～3倍的koh，再與去離子水攪拌均勻，然后放入80～100℃真空干燥箱烘干4～8h得到混合物b。將混合物b置于管式爐中在氮氣保護性氛圍下煅燒40～80min，煅燒溫度為600～800℃，升溫速率為1～2℃/min。
11、步驟②中生物質炭氣凝膠(ba)與六水合硝酸鈰的質量比為1：0.4～4。混合溶液c置于700w家用微波爐中用低火檔加熱20～40min。
12、本專利技術利用微波輔助化學法合成得到的光催化劑為氧化鈰量子點/生物質炭氣凝膠復合光催化劑。通過調控負載比能夠改變復合后氧化鈰粒子的粒徑及氧空位含量。將其作為催化劑在光照反應下能夠選擇性生成甲烷，同時抑制生成一氧化碳(co)等副反應。
13、與現有技術相比，本專利技術的有益效果還表現在：
14、1)制備的太陽能燃料光催化復合材料有豐富的活性位點，大比表面積，優異的光吸收范圍，高氧空位含量，在光催化還原二氧化碳方面有優異效果。
15、2)制備的太陽能燃料光催化復合材料結構穩定便于分離回收，循環穩定性優異。利用該復合材料光催化二氧化碳還原產物選擇性的偏向于甲烷，對甲烷有的選擇性可達78.3％。
16、3)制備光催化復合材料所采用的碳源和鈰源都廉價易得的，實現了廢物合理利用的同時控制了成本。
17、4)在合成過程中使用的工藝設備簡便，制備流程簡單重復性強，體系反應條件溫和，產物重復性好且穩定，適合工業生產。
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1.一種高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料，其特征在于，其結構中氧化鈰量子點(CeO2)原位生長在生物質炭氣凝膠(BA)表面，生物質炭氣凝膠(BA)具有高通透性納米多孔三維網絡結構，生長在生物質炭氣凝膠(BA)表面的氧化鈰量子點(CeO2)的粒子尺寸介于1～10nm。
2.如權利要求1所述高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料的制備方法，其特征在于，步驟如下：
3.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中所述生物質炭源A為筍衣。
4.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中所述氯化銨添加量為過篩、干燥后生物質炭源A重量的4～8％。
5.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中水熱過程反應溫度為130～170℃，反應時間為4～6h。
6.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中向生物質炭中加入其質量1～3倍的KOH，再與去離子水攪拌均勻，然后放入80～100℃真空干燥箱烘干4～8h得到混合物B。
7.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中將混合物B置于管式爐中在氮氣
8.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟②中生物質炭氣凝膠(BA)與六水合硝酸鈰的質量比為1：0.4～4。
9.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟②中混合溶液C置于700W家用微波爐中用低火檔加熱20～40min。
10.如權利要求1所述太陽能燃料光催化復合材料在光催化還原二氧化碳的應用，其特征在于，用作催化劑光催化還原二氧化碳的產物選擇性趨向甲烷。
...【技術特征摘要】
1.一種高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料，其特征在于，其結構中氧化鈰量子點(ceo2)原位生長在生物質炭氣凝膠(ba)表面，生物質炭氣凝膠(ba)具有高通透性納米多孔三維網絡結構，生長在生物質炭氣凝膠(ba)表面的氧化鈰量子點(ceo2)的粒子尺寸介于1～10nm。
2.如權利要求1所述高選擇性甲烷的太陽能燃料光催化復合材料的制備方法，其特征在于，步驟如下：
3.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中所述生物質炭源a為筍衣。
4.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中所述氯化銨添加量為過篩、干燥后生物質炭源a重量的4～8％。
5.如權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟①中水熱過程反應溫度為130～170℃，反應時間為4～6h。
6.如權利要求2所...
【專利技術屬性】
技術研發人員：鄧崇海，許銳，朱益斌，王承晨，童永輝，張星宇，孫佩佩，吳義平，
申請(專利權)人：合肥大學，
類型：發明
國別省市：
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