【技術實現步驟摘要】
本申請涉及一種全固態氫負離子電池，屬于氫負離子導體領域。
技術介紹
1、全固態電池是近年來能源研究領域的熱點之一，與傳統的液態電解質電池相比，全固態電池使用固態電解質，能夠有效避免液態電解質的漏液和燃燒問題，顯著提高電池的安全性。目前全固態電池技術主要研究集中于鋰、鈉、鉀離子導體，而氫負離子導體研究非常少。而由于h-/h2的高氧化還原電位（-2.3v）以及高能量密度，以氫負離子導體為基礎的電化學裝置有望實現能源儲存和轉換技術的革新。
2、關于氫負離子導體，大致可以分為金屬氫化物以及多陰離子氫化物。對于金屬氫化物，研究者上世紀發現空位對于這類化合物的電學性能有重要的影響，微量的na元素摻雜的氫化鈣和氫化鍶表現出顯著的氫傳導能力，h空位的引入不僅增加了載流子濃度，而且能有效抑制電子傳導[g.i.panov., react.kinet.gatal.,1985,29,443-450.]。之后在bah2的研究中發現，bah2在高溫時會發生一個可逆的相變過程，在這個過程中，h的一個位點會發生分裂，表現為h的占有率近乎下降了一半。大量的h空位使得h-離子的遷移能力大大增加，bah2的離子電導率要明顯高于眾多典型的質子或o2-離子導體[johnt.s.irvine, nat.mater.,2015,14,95-100.]。2023年，chen等人報道了一種通過球磨工藝可以有效抑制材料電子電導的策略，使lahx成為氫負超離子導體，促進了氫負離子電池的開發和應用[chen,
3、如果能夠在金屬氫化物中引入氮元素和氧元素，使得材料含有三種陰離子，則會形成一種特殊的氧氮氫化物（oxynitride?hydride）。對于氧氮氫化物，目前僅有一例研究結果進行報道。研究人員在300℃-900℃下合成了baceoxnyhz，并研究了其晶體結構和合成氨催化活性[h.hosono, j.am.chem.soc.,2019,141,51,20344–20353.]。但是對于這種物質的氫負離子傳導性能未進行研究。
4、綜上所述，關于溫和條件下多陰離子氫化物的合成及氫負離子傳導的研究還很少。人們對氫負離子傳導及各種陰離子的作用機理還很不清晰。如何調變合成條件來調控固態電解質的組成和結構，進而實現快速的氫負離子傳導，仍需進一步的研究。
技術實現思路
1、堿土金屬及稀土金屬氫化物，如氫化鍶、氫化鋇、氫化鑭等，是一類具有快速氫負離子傳導的固態電解質材料。通過簡單的球磨氫化鑭可以有效抑制電子電導，使得其可以組裝固態氫負離子電池進行放電測試。
2、在此基礎上，申請人研究發現，堿土金屬氨基化合物、氮化物、氫化物與稀土金屬氨基化合物、氮化物、氫化物在氫氣和含氧氣氛下能夠反應結合形成五元鋇鑭氧氮氫化物。
3、根據本申請的一個方面，提供了一種全固態氫負離子電池，包括一種包含氫負離子供體的正極和一種可以儲存氫負離子的負極以及處于正極和負極之間的氫負離子固態導體。
4、所述氫負離子固態導體的化學式為m1αm2βoxnyhz。
5、其中，m1選自堿土金屬元素ba、sr、ca、mg中的至少一種。
6、m2選自鑭系金屬元素la、ce、pr、nd、pm、sm、eu、gd、tb、dy、ho、er、tm、yb、lu中的至少一種。
7、0≤α≤6，0≤β≤4，且α、β不同時為0。
8、0<x≤6，0<y≤4，0<z≤12。
9、當m2為3價時，2α+3β=2x+3y+z。
10、當m2為4價時，2α+4β=2x+3y+z。
11、所述氫負離子固態導體通過以下步驟制備：將m1源與m2源混合，機械球磨，于氫氣氣氛下焙燒i，于含氧氣氛下焙燒ii，得到所述氫負離子固態導體。
12、所述m1源選自m1的含氮化合物。
13、所述m2源選自m2的含氮化合物。
14、所述m1源選自ba3n2、sr3n2、ca3n2、mg3n2、ba(nh2)2、sr(nh2)2、ca(nh2)2、mg(nh2)2、banh、srnh、canh、mgnh中的至少一種。
15、所述m2源選自lan、cen、prn、ndn、pmn、smn、eun、gdn、tbn、dyn、hon、ern、tmn、ybn、lun、la(nh2)3、ce(nh2)3、pr(nh2)3、nd(nh2)3、pm(nh2)3、sm(nh2)3、eu(nh2)3、gd(nh2)3、tb(nh2)3、dy(nh2)3、ho(nh2)3、er(nh2)3、tm(nh2)3、yb(nh2)3、lu(nh2)3、la2(nh)3、ce2(nh)3、pr2(nh)3、nd2(nh)3、pm2(nh)3、sm2(nh)3、eu2(nh)3、gd2(nh)3、tb2(nh)3、dy2(nh)3、ho2(nh)3、er2(nh)3、tm2(nh)3、yb2(nh)3、lu2(nh)3中的至少一種。
16、所述機械球磨的轉速為50~400rpm。
17、可選地，所述機械球磨的轉速為50rpm、100rpm、150rpm、200rpm、250rpm、300rpm、350rpm、400rpm中的任意值或任意兩者之間的范圍值。
18、所述機械球磨的時間為1~48h。
19、可選地，所述機械球磨的時間為1h、2h、4h、6h、8h、12h、24h、36h、48h中的任意值或任意兩者之間的范圍值。...
【技術保護點】
1.一種全固態氫負離子電池，其特征在于，包括一種包含氫負離子供體的正極和一種可以儲存氫負離子的負極以及處于正極和負極之間的氫負離子固態導體；
2.根據權利要求1所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述氫負離子固態導體通過以下步驟制備：
3.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述M1源選自M1的含氮化合物；
4.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述M1源選自Ba3N2、Sr3N2、Ca3N2、Mg3N2、Ba(NH2)2、Sr(NH2)2、Ca(NH2)2、Mg(NH2)2、BaNH、SrNH、CaNH、MgNH中的至少一種；
5.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述機械球磨的轉速為50~400rpm；
6.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于所述機械球磨的時間為6~24h。
7.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述焙燒I的時間為2~24h。
8.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述含氧
9.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述焙燒II的時間為2~8h。
10.根據權利要求1所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述氫負離子固態導體在100℃以上時，H-離子電導率＞10-4S/cm，H-離子遷移數＞0.99。
...【技術特征摘要】
1.一種全固態氫負離子電池，其特征在于，包括一種包含氫負離子供體的正極和一種可以儲存氫負離子的負極以及處于正極和負極之間的氫負離子固態導體；
2.根據權利要求1所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述氫負離子固態導體通過以下步驟制備：
3.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述m1源選自m1的含氮化合物；
4.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池，其特征在于，所述m1源選自ba3n2、sr3n2、ca3n2、mg3n2、ba(nh2)2、sr(nh2)2、ca(nh2)2、mg(nh2)2、banh、srnh、canh、mgnh中的至少一種；
5.根據權利要求2所述的全固態氫負離子電池...
【專利技術屬性】
技術研發人員：陳萍，劉樹琨，曹湖軍，張煒進，
申請(專利權)人：中國科學院大連化學物理研究所，
類型：發明
國別省市：
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