【技術實現步驟摘要】
【國外來華專利技術】
本專利技術涉及全固體電池。本申請基于2022年9月28日在日本申請的特愿2022－154971號主張優先權，并將其內容援引于此。
技術介紹
1、近年來，隨著智能手機或筆記本型電腦等便攜式電子設備的需求增加，成為其電源的二次電池等蓄電裝置的需求也正在增加。另外，在汽車或工業用設備中，對于高容量/高輸出的蓄電池的需求正在增加。近年來，能量密度高的鋰離子二次電池備受關注，但在目前市售的鋰離子二次電池中使用可燃性有機溶劑作為電解液，這可能導致因短路而起火。為了解決該安全性的問題，提出了一種使用例如固體電解質而非電解液的全固體電池。作為固體電解質，提出了使用氧化物固體電解質、硫化物固體電解質、鹵化物固體電解質的固體電池。
2、另外，例如，專利文獻1及非專利文獻1中公開了一種具備硫化物固體電解質的全固體電池。專利文獻1中公開了在具備硫化物固體電解質和包含碳材料的負極活性物質的全固體電池中，通過在碳材料的表面具有含有氟的鋰鹽覆膜來改善循環特性。迄今為止，在使用電解液的鋰離子電池或使用如上述那樣的硫化物固體電解質的全固體電池中，對由活性物質表面的改性帶來的效果進行了很多研究。
3、非專利文獻1中公開了在具備硫化物類固體電解質和鋰負極的全固體電池中，通過在鋰負極和固體電解質之間具有li2s、li3p、lix而使硫化物類固體電解質和鋰負極的界面穩定化。
4、另外，例如，專利文獻2及非專利文獻2中公開了一種具備鹵化物類固體電解質的鋰離子全固體電池。鋰離子全固體電池通過在正極和負極插入鋰離子或使其脫嵌而進行充放電。此
5、現有技術文獻
6、專利文獻
7、專利文獻1：日本特開2011－150942號公報
8、專利文獻2：日本特開2003－59492號公報
9、非專利文獻
10、非專利文獻1：《電化學(electrochem)》2021，2，第452～471頁
11、非專利文獻2：《美國化學會志(j.am.chem.soc.)》2020，142，第7012～7022頁
技術實現思路
1、專利技術所要解決的技術問題
2、氧化物類固體電解質、硫化物類固體電解質、鹵化物類固體電解質因為所構成的材料各不相同，所以具備不同的特性。近年來，作為離子導電性高的固體電解質，特別盛行研究鹵化物類固體電解質。
3、但是，具有有效的特性的鹵化物類固體電解質的研究尚不充分。如專利文獻2公開的那樣的使用鹵化物類固體電解質的全固體電池在充電時應與負極活性物質進行反應，但是有時容易與負極附近的固體電解質進行反應，因固體電解質的分解會在負極附近形成由鋰離子和固體電解質中所含的陽離子形成的化合物，從正極流入負極的鋰離子的路徑會在負極界面被中斷。因此，專利文獻2中公開的全固體電池的循環特性并不充分。另外，如非專利文獻2中li3sccl6的例子(0.92vvs.li/li+)所示，存在還原側的電位窗口高的趨勢，難以在負極側利用，未充分地進行對負極活性物質和固體電解質等、負極活性物質和其他物質的界面的研究，循環特性并不充分。
4、本專利技術是鑒于上述問題而完成的，其目的在于提供一種防止固體電解質的分解且表現出優異的循環的全固體電池。
5、用于解決技術問題的技術方案
6、為了解決上述技術問題，提供如下解決方法。
7、(1)本專利技術的一方式提供一種全固體電池，其中，具備發電元件，該發電元件由正極層、含有式(1)所示的鹵化物類固體電解質的固體電解質層、負極層依次層疊而成，負極層具有負極集電體和設置于負極集電體的與正極層相對的面上的負極合劑層，負極合劑層包含負極活性物質及碳材料中的任一方或雙方、與負極活性物質及碳材料的至少一部分相接的第一相、以及與第一相的至少一部分相接的第二相，第一相及第二相包含li元素和x元素，該x元素為選自f、cl、br及i中的至少一種鹵素元素，第一相的x元素濃度比固體電解質層的x元素濃度高，第二相的x元素濃度比第一相的x元素濃度及固體電解質層的x元素濃度低。
8、liae1－bgbdcxd(1)
9、(式(1)中，e為選自al、sc、y、zr、hf、鑭系元素中的至少一種元素，g為選自na、k、rb、cs、mg、ca、sr、ba、b、si、ti、cu、nb、ag、in、sn、sb、ta、w、au、bi中的至少一種元素，d為選自co3、so4、bo3、po4、no3、sio3、oh、o2中的至少一個基團(陰離子)，x為選自f、cl、br、i中的至少一種，2≤a<3.5，0≤b<0.5，0≤c≤5，0<d≤6.1。)
10、(2)在基于上述(1)所述的方式的全固體電池中，也可以是：第一相及第二相還包含e元素，該e元素為選自al、sc、y、zr、hf及鑭系元素中的至少一種元素，第二相的e元素濃度比第一相的e元素濃度高。
11、(3)在基于上述(1)或(2)所述的方式的全固體電池中，也可以是：第一相及第二相還包含g元素，該g元素為選自na、k、rb、cs、mg、ca、sr、ba、b、si、ti、cu、nb、ag、in、sn、sb、ta、w、au、bi中的至少一種元素，第二相的g元素濃度比第一相及所述固體電解質層的g元素濃度高。
12、(4)在基于上述(1)～(3)中任一項所述的方式的全固體電池中，也可以是：第一相及第二相還包含d基團，該d基團為選自co3、so4、bo3、po4、no3、sio3、oh、o2中的至少一種陰離子，第二相的d基團濃度比第一相及固體電解質層的d基團濃度高。
13、(5)在基于上述(1)～(4)中任一項所述的方式的全固體電池中，也可以是：所述第一相及所述第二相呈層狀結構，所述第一相包覆所述負極活性物質及所述碳材料中的任一方或雙方，所述第二相包覆所述第一相。
14、(6)在基于上述(1)～(5)中任一項所述的方式的全固體電池中，也可以是：負本文檔來自技高網...
【技術保護點】
1.一種全固體電池，其中，
2.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
3.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
4.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
5.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
6.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
7.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
8.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
【技術特征摘要】
【國外來華專利技術】
1.一種全固體電池，其中，
2.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
3.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
4.根據權利要求1所述的全固體電池，其中，
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【專利技術屬性】
技術研發人員：加藤春菜，鈴木長，野島昭信，栗原雅人，
申請(專利權)人：TDK株式會社，
類型：發明
國別省市：
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