【技術實現步驟摘要】
【國外來華專利技術】
本專利技術提供了一種制備基于nu-86沸石和至少一種過渡金屬(尤其是鐵)的催化劑的方法，通過該方法制備或能夠通過該方法制備的催化劑，及其用于同時還原氮氧化物(nox)和一氧化二氮(n2o)，尤其是在燃燒工藝和工業工藝(如硝酸和己二酸的生產)中的用途。
技術介紹
1、燃燒產生的氮氧化物(nox)排放是造成健康問題、地面臭氧、酸雨和煙霧的罪魁禍首，因此備受社會關注。為了限制對環境和健康的影響，政府當局制定了越來越嚴格的標準。為了實現這些目標，已經開發出高效污染控制系統，如三元催化劑或選擇性催化還原催化劑(首字母縮寫為“scr”)，用于裝備運輸裝置。然而，這些系統的選擇性導致一氧化二氮排放(n2o)的情況并不少見。一氧化二氮是繼二氧化碳(co2)和甲烷(ch4)之后造成輻射強迫的第三大因素。除了影響平流層臭氧外，根據ipcc第四次報告，大氣中一定量的n2o在100年內對全球變暖的影響是相同量co2的298倍。
2、氨被認為是一種重要的脫碳燃料。然而，氨(或h2/nh3混合物)的燃燒可能會在廢氣中排放大量的n2o、nox和nh3。
3、其他行業的nox和n2o排放量也很高；硝酸工業是二氧化氮(n2o)的主要排放源之一。n2o是氨通過pt/rh催化劑氧化形成的副產物。nox是pt/rh催化劑出口處的主要產物，隨后被水吸收形成硝酸。吸收步驟的效率并非100％，因此在出口處會產生nox排放(100至500ppm)。
4、因此，有必要對脫碳和工業煙氣相關的應用中的nox和n2o進行處理。
5、no
6、陽離子(尤其是鐵)的存在促進分解，但將陽離子含量提高到超過1％似乎并不能提高fe-bea沸石的活性(chen,b.,liu,n.,liu,x.,zhang,r.,li,y.,li,y.,&sun,x.(2011)，fe-beta沸石直接分解氧化亞氮的研究：從實驗到理論(study?on?the?directdecomposition?of?nitrous?oxide?over?fe-beta?zeolites:from?experiment?totheory)，catalysis?today,175(1),245-255)。
7、sazama等人(sazama,p.,wichterlová,b.,tábor,e.,p.,sathu,n.k.,sobalík,z.,...&vondrová,a.(2014)，通過框架中al原子的分布來調整fe-zsm-5中fe陽離子物質的結構以用于n2o分解和nh3-scr-nox(tailoring?of?the?structure?of?fe-cationic?species?in?fe-zsm-5by?distribution?of?al?atoms?in?the?framework?forn2o?decomposition?and?nh3-scr-nox)，journal?of?catalysis,312,123-138)分析了fe-zsm-5催化劑中鐵物質在n2o分解和nh3-scr-nox中的氧化還原行為。
8、可以在一個反應器中同時還原nox和n2o。以硝酸廠為例，groves等人(michaelc.e.groves&alexander?sasonow(2010)uhde技術用于nox和n2o的減排：對減少硝酸工廠排放的貢獻(uhdetechnology?for?nox?and?n2o?abatement:acontribution?to?reducing?emissions?from?nitric?acid?plants),journal?ofintegrative?environmental?sciences,7:s1,211-222)測試了不同的配置：n2o分解階段與nh3-scr階段組合；脫nox階段，隨后用氨或烴(甲烷或丙烷)還原n2o。
9、已知nu-86型沸石可用于nh3-scr應用(us6126912)，但尚未有研究評估催化劑在脫n2o或同時脫nox/脫n2o操作中的效率。
技術實現思路
1、申請人發現，一種基于/包含按照特定的合成方法制備的nu-86型沸石并基于鐵作為過渡金屬的催化劑，在同時轉化nox和n2o方面表現出優異的性能品質。在使用還原劑轉化nox和n2o時，特別是在300至500℃的溫度范圍內，其性能品質尤其優于使用現有技術催化劑(如基于fer結構型的鐵交換沸石的催化劑)所獲得的性能品質。從450℃起使用該催化劑直接分解n2o的性質也特別優越。
2、本專利技術涉及一種制備基于nu-86結構型沸石和鐵的催化劑的方法，至少包括以下步驟：
3、i)在水性介質中，將以下物質混合：至少一種sio2氧化物形式的硅(si)源；至少一種al2o3氧化物形式的鋁(al)源；含氮有機化合物r，r為八甲溴銨(octbr2)；至少兩種鈉源，其中之一為溴化鈉(nabr)，反應混合物的摩爾組成如下：
4、sio2/al2o3為8至20之間，
5、h2o/sio2為15至60之間，...
【技術保護點】
1.一種制備催化劑的方法，所述催化劑包含Nu-86結構型的沸石和鐵，所述方法至少包括以下步驟：
2.如權利要求1所述的方法，其中，步驟iv)和v)互換順序，并且任選地重復。
3.如權利要求2所述的制備方法，其中，在步驟iii)中獲得的Nu-86沸石直接進行步驟v)的熱處理，然后與酸或化合物，例如氯化銨、硫酸銨或硝酸銨進行至少一次離子交換，以獲得質子化形式的煅燒Nu-86沸石，然后再進行步驟iv)的與鐵的離子交換。
4.如前述權利要求中任一項所述的制備方法，其中，將Nu-86結構型的沸石的晶種添加到步驟i)的反應混合物中，其添加量為反應混合物中使用的無水形式的四價(Si)和三價(Al)元素的氧化物形式(SiO2和Al2O3)源的總質量的0.01％至10％，所述晶種不計入四價和三價元素源的總質量中。
5.如前述權利要求中任一項所述的制備方法，其中，相對于無水最終催化劑的總質量，通過離子交換步驟iv)引入的鐵含量為0.5質量％至6質量％，優選為0.5質量％至5質量％，更優選為1質量％至4質量％。
6.一種基于Nu-86沸石和鐵
7.如權利要求6所述的催化劑，其中，相對于無水最終催化劑的總質量，鐵的總含量為0.5質量％至6質量％，優選為0.5質量％至5質量％，更優選為1質量％至4質量％。
8.一種分解N2O或利用還原劑如NH3或H2還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中使待處理的氣體與權利要求6和7中任一項所述的催化劑接觸。
9.如權利要求8所述的分解N2O或還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中所述催化劑以涂層的形式沉積在蜂窩結構或板結構上而形成，或者所述催化劑為擠出物或珠粒的形式，其中所述催化劑的含量最高達100％。
10.如權利要求9所述的分解N2O或還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中，所述蜂窩結構由兩端開口的平行通道形成或包括多孔過濾壁，在包括多孔過濾壁的情況下相鄰平行通道在通道任一端交替堵塞。
11.如權利要求10所述的分解N2O或還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中，對于過濾結構，沉積在所述結構上的催化劑的量為50至250g/L，對于具有開口通道的結構，沉積在所述結構上的催化劑的量為80至300g/L。
12.如權利要求9至11中任一項所述的分解N2O或還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中所述催化劑與粘合劑，例如氧化鈰、氧化鋯、氧化鋁、非沸石型硅-鋁氧化物、氧化鈦、鈰-鋯型混合氧化物、氧化鎢和/或尖晶石組合，以便于以涂層形式通過沉積而形成，可能地所述涂層優選與其他具有吸附污染物，尤其是NOx、減少污染物，尤其是NOx或促進污染物氧化的能力的涂層組合。
13.如權利要求8至12中任一項所述的分解N2O或還原N2O或同時還原NOx和N2O的方法，其中，所述催化劑被整合到以下裝置中：
...【技術特征摘要】
【國外來華專利技術】
1.一種制備催化劑的方法，所述催化劑包含nu-86結構型的沸石和鐵，所述方法至少包括以下步驟：
2.如權利要求1所述的方法，其中，步驟iv)和v)互換順序，并且任選地重復。
3.如權利要求2所述的制備方法，其中，在步驟iii)中獲得的nu-86沸石直接進行步驟v)的熱處理，然后與酸或化合物，例如氯化銨、硫酸銨或硝酸銨進行至少一次離子交換，以獲得質子化形式的煅燒nu-86沸石，然后再進行步驟iv)的與鐵的離子交換。
4.如前述權利要求中任一項所述的制備方法，其中，將nu-86結構型的沸石的晶種添加到步驟i)的反應混合物中，其添加量為反應混合物中使用的無水形式的四價(si)和三價(al)元素的氧化物形式(sio2和al2o3)源的總質量的0.01％至10％，所述晶種不計入四價和三價元素源的總質量中。
5.如前述權利要求中任一項所述的制備方法，其中，相對于無水最終催化劑的總質量，通過離子交換步驟iv)引入的鐵含量為0.5質量％至6質量％，優選為0.5質量％至5質量％，更優選為1質量％至4質量％。
6.一種基于nu-86沸石和鐵的催化劑，用于分解n2o或利用還原劑如nh3或h2還原n2o或同時還原nox和n2o，所述催化劑能夠或直接通過權利要求1至5中任一項所述的制備方法獲得。
7.如權利要求6所述的催化劑，其中，相對于無水最終催化劑的總質量，鐵的總含量為0.5質量％至6質量％，優選為0.5質量％至5質量％，更優選為1質量％至4質量％。
...
【專利技術屬性】
技術研發人員：M·普利根，B·哈布扎魯，D·博索特，R·馬提內弗蘭科，
申請(專利權)人：IFP新能源公司，
類型：發明
國別省市：
還沒有人留言評論。發表了對其他瀏覽者有用的留言會獲得科技券。