【技術(shù)實(shí)現(xiàn)步驟摘要】
本專利技術(shù)屬于氨裂解制氫技術(shù)的領(lǐng)域，具體涉及一種用于低溫等離子體耦合催化氨裂解的催化劑及其制備方法和應(yīng)用。
技術(shù)介紹
1、近年來，隨著煤、石油、天然氣等傳統(tǒng)不可再生化石能源的不斷消耗，能源緊缺和環(huán)境惡化等問題日漸凸顯。基于此，傳統(tǒng)能源向新能源轉(zhuǎn)型迫在眉睫，而氫能作為一種高效的可再生能源備受研究者們關(guān)注。氫氣作為能源的“搬運(yùn)工”，因其來源豐富、能量密度高、儲運(yùn)靈活、燃燒產(chǎn)物單一清潔等優(yōu)勢而廣泛應(yīng)用于交通、工業(yè)和電力生產(chǎn)等領(lǐng)域，為推動可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略發(fā)揮著重要作用。然而，在實(shí)際應(yīng)用中，氫氣的儲運(yùn)過程存在效率低、成本高和安全性差等問題，這極大的限制了氫能源的廣泛使用。為解決上述問題，有研究者提出使用適當(dāng)介質(zhì)實(shí)現(xiàn)氫氣的儲存和運(yùn)輸。氨的儲氫密度為121kg-h2/m3，其在儲運(yùn)氫氣方面更為安全，是一種既能綠色高效儲運(yùn)氫氣，又能快速分解制氫的理想載體。
2、當(dāng)前，在傳統(tǒng)的熱催化氨裂解反應(yīng)中，氨氣的裂解溫度通常在550℃以上，需要消耗大量的能量。例如，中國專利文獻(xiàn)cn116390893a公開了一種用于氨分解的co基催化劑，中國專利文獻(xiàn)cn105013519b公開了一種用于氨分解的ru基催化劑。兩項(xiàng)專利均說明氨裂解所需的反應(yīng)溫度較高，且僅適用于傳統(tǒng)熱催化氨裂解。除此之外，金屬催化劑在較高的反應(yīng)溫度下容易因燒結(jié)而導(dǎo)致其活性降低甚至失活。為解決傳統(tǒng)熱催化過程中催化劑低溫活性差的問題，本專利技術(shù)提供了適用于熱催化、純等離子體催化和熱催化+等離子體催化耦合氨裂解的催化劑，實(shí)現(xiàn)了在低溫條件下的高效氨裂解。本專利技術(shù)提出的催化劑，對等離子體激活的
技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路
1、本專利技術(shù)解決的技術(shù)問題是緩解ru基催化劑的成本高，以及在中低溫條件下催化活性差、穩(wěn)定性差的缺陷，從而提供一種活性金屬ru負(fù)載量低、分散度高、穩(wěn)定性好的氨裂解制氫的催化劑制備方法。
2、本專利技術(shù)解決的另一個技術(shù)問題是克服ru基催化劑在中低溫條件下氨裂解制氫效率低，以及在高溫條件下催化劑易燒結(jié)失活的問題，從而提供一種低溫高效的氨裂解制氫技術(shù)。
3、本專利技術(shù)的技術(shù)方案是，提供一種低溫高效的ru基催化劑制備方法，用于等離子體耦合催化氨裂解制氫。通過超聲浸漬法制備所述催化劑的步驟如下：
4、步驟一、將一定量活性金屬ru鹽水合物和載體溶于適量的超純水中，在室溫條件下充分?jǐn)嚢?0min，獲得初步浸漬的金屬鹽混合溶液；
5、步驟二、將得到的金屬鹽混合溶液，在溫度為40℃、超聲功率為60w的條件下持續(xù)攪拌20～30min，使混合液充分浸漬；
6、步驟三、將上述充分浸漬的混合液全部轉(zhuǎn)移至真空干燥箱中，105℃下干燥2～4h后取出放至研缽中，充分研磨至細(xì)小的粉末狀；
7、步驟四、將該粉末狀固體均勻鋪在培養(yǎng)皿上，放入70～75℃的鼓風(fēng)干燥箱中干燥4～6h，使其充分氧化；
8、步驟五、將完全干燥后的催化劑轉(zhuǎn)移至馬弗爐中，從室溫開始，以10℃/min的速率升溫直至焙燒溫度，并保持該溫度持續(xù)焙燒2～4h，焙燒完成后自然冷卻至室溫；
9、步驟六、將上述焙燒后的催化劑進(jìn)行研磨和篩分，使得催化劑顆粒的粒徑均為200～300目。
10、進(jìn)一步地，所述的活性金屬組分ru占催化劑總質(zhì)量分?jǐn)?shù)的0.1～10％，其制備原料為氯化釕水合物(rucl3·3h2o)。
11、進(jìn)一步地，所述的載體占催化劑總質(zhì)量分?jǐn)?shù)的77.5～97.5％，其原料為硝酸鹽水合物ce(no3)3·6h2o。
12、進(jìn)一步地，所述的載體ceo2為硝酸鹽水合物ce(no3)3·6h2o在650℃的溫度下煅燒為對應(yīng)的金屬氧化物。
13、進(jìn)一步地，所述的ru基催化劑焙燒溫度為450℃、550℃、650℃中的一種。
14、再者，本專利技術(shù)還提供了上述ru基催化劑應(yīng)用于不同的氨裂解技術(shù)和反應(yīng)條件，包括如下內(nèi)容：
15、(1)將催化劑ru/ceo2應(yīng)用于熱催化的氨裂解方式；
16、(2)將催化劑ru/ceo2應(yīng)用于等離子體結(jié)合熱催化的氨裂解方式；
17、(3)將催化劑ru/ceo2應(yīng)用于僅等離子體催化的氨裂解方式；
18、進(jìn)一步地，所述的熱催化的氨裂解反應(yīng)溫度為100～400℃中的一種或多種；
19、進(jìn)一步地，所述的等離子體結(jié)合熱催化氨裂解的等離子體電源放電功率為10～50w、反應(yīng)溫度為100～400℃中的一種或多種；
20、進(jìn)一步地，所述的僅等離子體催化氨裂解的等離子體電源放電功率為30～31w、40～41w、50～51w中的一種或多種；
21、進(jìn)一步地，所述的催化劑與等離子體放電區(qū)間位置的耦合方式有四種，分別為催化劑完全填充于等離子體放電區(qū)間位置的前端、催化劑部分填充于等離子體放電區(qū)間的位置、催化劑完全填充于等離子體放電區(qū)間的位置、催化劑完全填充于等離子體放電區(qū)間位置的后端。
22、與現(xiàn)有的催化劑及其氨裂解技術(shù)相比，本專利技術(shù)具有以下優(yōu)勢：
23、(1)本專利技術(shù)制備的催化劑在熱催化、純等離子體催化、以及熱催化+等離子體催化條件下，都具有較好的低溫氨裂解活性，氨轉(zhuǎn)化率均能達(dá)到90％以上；
24、(2)本專利技術(shù)催化劑的活性金屬ru負(fù)載量低，其對應(yīng)催化劑的成本更低；
25、(3)本專利技術(shù)催化劑中使用的載體ceo2可以直接利用硝酸鹽水合物煅燒得到，制備過程簡單；
26、(4)本專利技術(shù)的催化劑制備過程操作簡單易行，且不需要h2還原處理過程；
27、(5)本專利技術(shù)制備的ru基催化劑，粒徑分布均勻，活性金屬組分高度分散在載體表面；
28、(6)本專利技術(shù)的催化劑經(jīng)過36h的連續(xù)氨裂解反應(yīng)，催化劑的活性和穩(wěn)定性均表現(xiàn)良好；
29、(7)本專利技術(shù)的催化劑與等離子體相互協(xié)同，有效提高氨裂解反應(yīng)得轉(zhuǎn)化率；
30、(8)本專利技術(shù)所提出的低溫等離子體耦合催化劑氨裂解的活化能為20.56～80.2kj/mol，遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)中報道的120～145kj/mol。
本文檔來自技高網(wǎng)...【技術(shù)保護(hù)點(diǎn)】
1.一種用于低溫等離子體耦合催化氨裂解制氫的Ru基催化劑，其特征在于：該催化劑包括活性金屬組分和載體，所述的活性金屬組分為Ru，所述的載體為堿性稀土氧化物CeO2。
2.權(quán)利要求1中所述的Ru基催化劑的具體特征如下：
3.權(quán)利要求2中所述的載體CeO2，其特征在于：將硝酸鹽水合物Ce(NO3)3·6H2O在650℃的溫度下煅燒為對應(yīng)的金屬氧化物CeO2。
4.權(quán)利要求2中所述的載體CeO2，其特征在于：CeO2的粒徑和純度不同，最佳CeO2載體的粒徑為20～50nm、純度為99.5％。
5.權(quán)利要求1～2中任一項(xiàng)所述的Ru基催化劑的制備方法，具體步驟如下：
6.權(quán)利要求5中所述Ru基催化劑的焙燒溫度，其特征在于：催化劑的焙燒溫度為450℃、550℃、650℃中的一種。
7.權(quán)利要求5～6中所述的適用于低溫等離子體耦合催化氨裂解制氫的Ru基催化劑，其特征在于：反應(yīng)前無需還原性氣體(H2/Ar)對催化材料進(jìn)行還原處理。
8.權(quán)利要求5～7中所述的Ru基催化劑在熱催化、純等離子體催化以及熱催化+等離子體
9.權(quán)利要求8中所述的Ru基催化劑應(yīng)用于等離子環(huán)境的工藝條件，其特征在于：等離子體電源的放電功率為10～51W。
...【技術(shù)特征摘要】
1.一種用于低溫等離子體耦合催化氨裂解制氫的ru基催化劑，其特征在于：該催化劑包括活性金屬組分和載體，所述的活性金屬組分為ru，所述的載體為堿性稀土氧化物ceo2。
2.權(quán)利要求1中所述的ru基催化劑的具體特征如下：
3.權(quán)利要求2中所述的載體ceo2，其特征在于：將硝酸鹽水合物ce(no3)3·6h2o在650℃的溫度下煅燒為對應(yīng)的金屬氧化物ceo2。
4.權(quán)利要求2中所述的載體ceo2，其特征在于：ceo2的粒徑和純度不同，最佳ceo2載體的粒徑為20～50nm、純度為99.5％。
5.權(quán)利要求1～2中任一項(xiàng)所述的ru基催化劑的制備方法，具體步驟如...
【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：張瑞，李文俊，李朝恩，汪智勇，柳浩楠，
申請(專利權(quán))人：湘潭大學(xué)，
類型：發(fā)明
國別省市：
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