【技術實現步驟摘要】
本專利技術涉及建筑材料中的水泥領域，尤其涉及一種對c2s初始碳酸化反應的差異性進行分析預測的方法。
技術介紹
1、全球變暖所導致的氣候和生態變化日趨嚴重，因此，降低大氣中co2含量對于減緩全球變暖至關重要。在眾多解決辦法中，co2礦化被認為是一種具有成本效益的方法，該方法的原理是利用co2與金屬陽離子（例如鎂、鈣和鐵）發生化學反應，形成穩定的碳酸鹽礦物，實現co2的永久封存。硅酸二鈣（c2s）的碳酸化活性被引起重視，為揭示其碳酸化反應動力學機制，大量研究者聚焦于調控c2s的碳酸化反應速率。隨著實驗測試的不斷突破，研究者對傳統硅酸鹽鈣硅相的認識逐漸從宏觀表相轉變成更深層的機理討論，而對于新型硅酸二鈣水泥的水化本質研究較少。現有的實驗研究主要通過測定碳酸化反應的熱量和碳酸化產物的力學性能，來研究不同硅酸鈣礦相的碳酸化反應活性。盡管這些測試方法能夠評估不同礦相的碳酸化活性差異，但仍無法揭示相應的碳酸化反應機理。
2、近些年來，日益成熟的原子模擬技術已大量地應用于復雜的水泥化學領域，如何利用原子模擬技術在納觀尺度上剖析水化活性與表面微觀結構之間的本質關系，以彌補對微觀結構認識的不足，從源頭上了解碳化反應速率的差異性，進而給固碳和碳養護提供理論指導，成為本領域亟待解決的技術問題。
技術實現思路
1、本專利技術針對以上技術問題，提供了一種從納觀尺度揭示碳化反應機理，從而定性地了解電子轉移和成鍵情況的預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法。
2、本專利技術一種預測不
3、s1、模型構建，
4、通過不同表面碳化構型構建不同晶型c2s的表面co2分子和活化hco3-離子吸附模型，即：采用材料模型構建軟件構建c2s的基礎晶胞模型，然后改變co2反應和和hco3-反應構型，得到不同碳酸化反應機制表面；
5、s2、模型設置，
6、進行分子動力學模擬，對不同碳酸化反應機制表面結構進行co2分子和hco3-離子活化位點的優化；得到不同晶型表面在一段時間初始碳酸化反應后結構模型；
7、s3、結果分析，
8、s3.1、進行結構特性分析，
9、s3.1.1、不同晶型表面的初始碳酸化結果分析，通過比較co2分子和hco3-離子的鍵長、鍵角、si-o鍵長以及h-o徑向分布函數，來判斷初始碳酸化活性；
10、s3.1.2、熱力學能壘分析，以揭示β-c2s(100)/h2o-co2、γ-c2s(010)/h2o-co2、β-c2s(100)/h2o-hco3?和γ-c2s(010)/h2o-hco3?體系的初始碳酸化反應機制；
11、s3.2、電荷轉移分析，不同c2s表面活化后的co2分子和hco3-離子構型的電荷轉移，通過比較電荷的轉移，來揭示初始碳酸化反應活性的差異，
12、s4、得出結論，
13、得出不同晶型co2和hco3?在不同反應期碳酸化反應的活躍程度。
14、進一步地，所述步驟s1采用材料模型構建軟件構建c2s的基礎晶胞模型，具體為：
15、以活化co2分子的β-c2s的晶面指數(100)表面模型，真空層為1.0nm，水層為1.0nm，分別將兩個h2o分子用兩個co2分子取代，其中一個co2被放置于鄰近表面層，另一個co2分子被放置于本體溶液中，建立a×b×c=13.63×9.38×44.00?的模型；
16、以活化hco3-離子的β-c2s的晶面指數(100)表面模型，真空層為2.0nm，分別將一個h2o分子用hco3?離子取代，建立a×b×c=13.63×9.38×44.00?的模型；
17、以活化co2分子的γ-c2s的晶面指數(100)表面模型，真空層為2.0nm，分別將兩個h2o分子用兩個co2分子取代，其中一個co2被放置于鄰近表面層，另一個co2分子被放置于本體溶液中，建立a×b×c=13.56×10.16×44.00?的模型；
18、以活化hco3-離子的γ-c2s的晶面指數(100)表面模型，真空層為2.0nm，分別將一個h2o分子用hco3?離子取代，建立a×b×c=13.56×10.16×44.00?的模型。
19、進一步地，所述步驟s2通過模擬優化軟件cp2k進行分子動力學計算，輸出文件包括cp2k.out和結構pdb文件。
20、進一步地，所述步驟s3.1.1初始碳酸化后co2分子和hco3-離子的結構變化具體為：
21、在β-c2s(100)表面，co2分子逐漸接近表面，co2分子發生偏轉并向表面o離子靠近，受到活化的co2分子由直線型轉變為彎折型，與表面o離子發生鍵合的si對應的si-os鍵被拉長；
22、在γ-c2s(100)表面，co2分子通過結合h2o分子進行活化，形成hco3-并使表面硅氧四面體發生羥基化，當h2o分子發生解離，解離后的羥基與co2分子結合，c-ox鍵長被拉長，對應si-os鍵被拉長；
23、在β-c2s(100)表面，hco3-離子中h逐漸向表面o離子靠近，離子中c-o1和c-ox被縮短和拉長，對應si-os鍵被拉長，co32-離子與表面ca和h2o分子結合；
24、在γ-c2s(100)表面，h2o分子靠近hco3?離子中的h時，發生氫轉移，h從本體轉移到h2o分子上，原來h2o上的一個h轉移到另一個h2o分子上。
25、進一步地，所述步驟s3.1.2，采用溫和元動力學模擬作為增強采樣措施，獲取不同晶型碳酸化路徑所需的熱力學能壘，研究二維勢能面圖以及原子結構來解釋兩種機制的差異。
26、進一步地，所述步驟s3.2所揭示的初始碳酸化反應活性的差異具體為：
27、在β-c2s(100)/h2o-co2體系中，co2分子從表面離子和h2o分子中得到0.097e的電子，表面ca離子的電子失去了0.039e；
28、在γ-c2s(100)/h2o-co2體系中，co2分子在受到h2o分子活化后，對應的o1、o2和ow不斷得到電子，而co2分子中的c與表面ca離子在失去電子；
29、在β-c2s(100)/h2o-hco3-體系中，解離的h與co32?離子開始發生電荷轉移，o2與表面ca離子、表面h和鄰近的一個h2o分子發生電荷轉移，co32?離子中的o1的結合狀態發生改變，從與三個h2o分子發生結合轉變為與一個h2o分子和表面h的結合；
30、在γ-c2s(100)/h2o-hco3-體系中，電荷從表面ca離子和周圍h2o分子中的h原子轉移到hco3?離子的o上，hco3?離子中電荷從c向三個o轉移。
31、進一步地，所述步驟s4得出的結論具體為：
32、在β-c2s(100)/h2o-co2體系co2通過與表面o離子與表面ca形成穩定碳酸氫鹽絡合物；
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【技術保護點】
1.一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，包括以下步驟：
2.根據權利要求1所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S1采用材料模型構建軟件構建C2S的基礎晶胞模型，具體為：
3.根據權利要求1所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S2通過模擬優化軟件cp2k進行分子動力學計算，輸出文件包括cp2k.out和結構pdb文件。
4.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S3.1.1初始碳酸化后CO2分子和HCO3-離子的結構變化具體為：
5.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S3.1.2，采用溫和元動力學模擬作為增強采樣措施，獲取不同晶型碳酸化路徑所需的熱力學能壘，研究二維勢能面圖以及原子結構來解釋兩種機制的差異。
6.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S3.2所揭
7.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟S4得出的結論具體為：
8.根據權利要求1-7中任一所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，采用VASP計算程序，其幾何結構優化參數：均采用廣義梯度近似泛函對交換相關勢近似，不同晶體模型優化至能量差和力差分別小于1×10-5eV/atom和0.03eV/?，截斷能為600eV。
9.根據權利要求8所述的一種預測不同晶型C2S初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，VASP計算后得到的CHGCAR、AECCAR0和AECCAR2文件，進行數據后處理得到電荷文件。
...【技術特征摘要】
1.一種預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，包括以下步驟：
2.根據權利要求1所述的一種預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟s1采用材料模型構建軟件構建c2s的基礎晶胞模型，具體為：
3.根據權利要求1所述的一種預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟s2通過模擬優化軟件cp2k進行分子動力學計算，輸出文件包括cp2k.out和結構pdb文件。
4.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟s3.1.1初始碳酸化后co2分子和hco3-離子的結構變化具體為：
5.根據權利要求2所述的一種預測不同晶型c2s初始碳酸化反應差異性的方法，其特征在于，所述步驟s3.1.2，采用溫和元動力學模擬作為增強采樣措施，獲取不同晶型碳酸化路徑所需的熱力學能壘，研究...
【專利技術屬性】
技術研發人員：李能，何婷婷，郅曉，葉家元，賈福杰，
申請(專利權)人：武漢理工大學，
類型：發明
國別省市：
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