【技術(shù)實現(xiàn)步驟摘要】
本公開涉及電化學催化，具體地，涉及一種復合催化劑、負載該復合催化劑的電極及其制備方法和應(yīng)用。
技術(shù)介紹
1、由于二氧化碳(co2)的過量排放，增加了自然界的碳循環(huán)壓力，進而導致嚴重的溫室效應(yīng)。電催化co2還原反應(yīng)(co2rr)為可再生電力能源以儲存在化學鍵中的形式轉(zhuǎn)化為高附加值的燃料和化工原料提供了一種可行的方法。在co2rr的不同產(chǎn)物中，co2轉(zhuǎn)化為co因其技術(shù)和經(jīng)濟上的可行性被認為是化學工業(yè)中最有前途的反應(yīng)之一。由于co2分子具有很高的化學惰性，對高效和低成本的電催化劑的研究引起了人們廣泛的關(guān)注。
2、近年來，很多研究者將金屬配合物催化劑應(yīng)用于高效電催化二氧化碳還原方面。分子催化劑具有明確的活性位點和可精確定制的結(jié)構(gòu)，可實現(xiàn)較高的電催化co2制co反應(yīng)的法拉第效率和選擇性。然而金屬配合物分子之間較易形成π-π堆積，造成其分散性較差，催化活性較差，使得金屬配合物催化劑在co2電還原中的應(yīng)用嚴重受限。
技術(shù)實現(xiàn)思路
1、本公開的目的是提供一種復合催化劑、負載該復合催化劑的電極及其制備方法和應(yīng)用，以提升電催化co2還原制co的催化活性和目標產(chǎn)物選擇性。
2、為了實現(xiàn)上述目的，本公開第一方面，提供一種復合催化劑，所述復合催化劑包括第一聚合材料和第二聚合材料，其中，所述第一聚合材料為聚合物包覆并配位的金屬卟啉，所述第二聚合材料為含氨基咪唑類離子液體聚合物；所述聚合物包覆并配位的金屬卟啉具有如式(1)所示的重復單元：
3、
4、其中，m為co
5、可選地，所述含氨基咪唑類離子液體聚合物為選自聚(1-乙烯基-3-氨丙基咪唑)溴鹽、聚(3-乙胺基-1-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)四氟硼酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)溴鹽和聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)四氟硼酸鹽中的一種或多種。
6、可選地，所述第一聚合材料和所述第二聚合材料的重量比為(0.5～5):1。
7、可選地，所述復合催化劑形成為層狀結(jié)構(gòu)，所述第一聚合材料與所述第二聚合材料層疊分布。
8、本公開第二方面，提供一種負載復合催化劑的電極的制備方法，其中，所述復合催化劑為本公開第一方面所述的復合催化劑，該方法包括以下步驟：
9、分別獲取電極基體、所述第一聚合材料和所述第二聚合材料；
10、將含有所述第一聚合材料和第一溶劑的第一混合溶液施加于所述電極基體上，然后進行第一干燥，得到負載第一聚合材料的電極；
11、將含有所述第二聚合材料和第二溶劑的第二混合溶液施加于所述負載第一聚合材料的電極上，然后進行第二干燥，得到負載復合催化劑的電極。
12、可選地，所述電極基體為碳紙、玻碳電極、碳布和石墨電極中的至少一種。
13、可選地，所述第一聚合材料和所述第一溶劑的重量比為1:(50～150)；
14、所述第二聚合材料和所述第二溶劑的重量比為1:(50～150)。
15、可選地，所述第一干燥的條件包括：溫度為60～80℃，時間為20～40min；
16、所述第二干燥的條件包括：溫度為60～80℃，時間為20～40min。
17、本公開第三方面，提供由本公開第二方面所述的方法制備得到的負載復合催化劑的電極。
18、本公開第四方面，提供本公開第三方面所述的負載復合催化劑的電極在電催化制co中的應(yīng)用。
19、通過上述技術(shù)方案，本公開的復合催化劑具有雙層聚合物結(jié)構(gòu)，負載該復合催化劑的電極適用于電化學催化co2還原制co工藝，一方面具有更高的催化劑活性中心電子密度，且分散性良好，能夠增強與反應(yīng)物co2的結(jié)合能力；另一方面有利于吸附電解液中的co2，提升催化劑周圍的局部co2濃度，從而有效提高電催化反應(yīng)的催化活性和目標產(chǎn)物選擇性。負載該復合催化劑的電極的制備工藝簡單、成本低廉，為實際應(yīng)用中量產(chǎn)奠定了良好基礎(chǔ)。
20、本公開的其他特征和優(yōu)點將在隨后的具體實施方式部分予以詳細說明。
本文檔來自技高網(wǎng)...【技術(shù)保護點】
1.一種復合催化劑，其特征在于，所述復合催化劑包括第一聚合材料和第二聚合材料，其中，所述第一聚合材料為聚合物包覆并配位的金屬卟啉，所述第二聚合材料為含氨基咪唑類離子液體聚合物；所述聚合物包覆并配位的金屬卟啉具有如式(1)所示的重復單元：
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復合催化劑，其中，所述含氨基咪唑類離子液體聚合物為選自聚(1-乙烯基-3-氨丙基咪唑)溴鹽、聚(3-乙胺基-1-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)四氟硼酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)溴鹽和聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)四氟硼酸鹽中的一種或多種。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復合催化劑，其中，所述第一聚合材料和所述第二聚合材料的重量比為(0.5～5):1。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復合催化劑，其中，所述復合催化劑形成為層狀結(jié)構(gòu)，所述第一聚合材料與所述第二聚合材料層疊分布。
5.一種負載復合催化劑的電極的制備方法，其中，所述復合催化劑為權(quán)利要求1～4中任意
6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其中，所述電極基體為碳紙、玻碳電極、碳布和石墨電極中的至少一種。
7.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其中，所述第一聚合材料和所述第一溶劑的重量比為1:(50～150)；
8.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其中，所述第一干燥的條件包括：溫度為60～80℃，時間為20～40min；
9.由權(quán)利要求5～8中任意一項所述的方法制備得到的負載復合催化劑的電極。
10.權(quán)利要求9所述的負載復合催化劑的電極在電催化制CO中的應(yīng)用。
...【技術(shù)特征摘要】
1.一種復合催化劑，其特征在于，所述復合催化劑包括第一聚合材料和第二聚合材料，其中，所述第一聚合材料為聚合物包覆并配位的金屬卟啉，所述第二聚合材料為含氨基咪唑類離子液體聚合物；所述聚合物包覆并配位的金屬卟啉具有如式(1)所示的重復單元：
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復合催化劑，其中，所述含氨基咪唑類離子液體聚合物為選自聚(1-乙烯基-3-氨丙基咪唑)溴鹽、聚(3-乙胺基-1-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)溴鹽、聚(1-丙胺基-3-丁基咪唑)四氟硼酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)硝酸鹽、聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)溴鹽和聚(1-乙胺基-3-甲基咪唑)四氟硼酸鹽中的一種或多種。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復合催化劑，其中，所述第一聚合材料和所述第二聚合材料的重量比為(0.5～5):1。
...【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：劉英碩，呂帥帥，文富利，張榮俊，李紅偉，王樹青，
申請(專利權(quán))人：中國石油化工股份有限公司，
類型：發(fā)明
國別省市：
還沒有人留言評論。發(fā)表了對其他瀏覽者有用的留言會獲得科技券。