【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于光電催化合成氨催化劑，具體涉及一種自分解的復合催化劑的制備方法及其用于構建光電化學電池在氨生產中的應用。
技術介紹
1、氨(nh3)是世界上產量最大的化學品之一，被認為是一種很有前途的氫能儲存介質，也是全球可再生能源運輸的載體。目前，能源密集型的哈伯-博世合成氨工藝是工業上大規模合成氨的主導路線，其消耗大量化石能源，并造成溫室氣體排放。同時，硝酸鹽廣泛分布于工業廢水、核廢水和受污染的地下水中，可能轉化為有害的亞硝酸鹽(no2-)，需要緊急處理。
2、在溫和的反應條件下，通過光電化學途徑將廢no3-轉化為有價值的nh3，不僅可以解決硝酸鹽和/或亞硝酸鹽污染問題，還可以為傳統的哈伯-博世氨生產工藝建立一條綠色和可持續的路線。
技術實現思路
1、針對現有技術存在的問題，本專利技術的目的在于提供一種自分解的復合催化劑，構建光電化學電池實現氨生產。
2、本專利技術采用的技術方案是：
3、一種自分解的cuco2o4/cuo復合催化劑的制備方法，包括如下步驟：
4、1)將cu(ch3coo)·2h2o、co(ch3coo)2·4h2o和co(nh2)2加入裝有去離子水的燒杯中，在強烈的磁攪拌下溶解形成均質溶液；將上述溶液和經預處理后的ti網裝入高壓釜中，然后密封高壓釜水熱反應；
5、2)高壓釜中所得一體化電極用去離子水沖洗，在60℃下干燥過夜；
6、3)將一體化電極煅燒，得到負載黑色cuco2o4/cuo一體化
7、進一步的，上述的制備方法，步驟1)中，所述ti網的預處理方法為：將ti網切割成2cm×2cm大小，用砂紙打磨掉表面氧化物，然后在10％的草酸溶液中加熱，在超聲波條件下用去離子水洗滌直至中性。
8、進一步的，上述的制備方法，步驟1)中，cu(ch3coo)·2h2o、co(ch3coo)2·4h2o和co(nh2)2的摩爾比為1:2:5。
9、進一步的，上述的制備方法，步驟1)中，所述水熱反應條件為120℃處理6h。
10、進一步的，上述的制備方法，步驟3)中，所述煅燒條件為：450℃空氣中煅燒2h，加熱速率為5℃/min。
11、上述任意一項所述的制備方法得到的cuco2o4/cuo一體化電極用于構建光電化學電池在光電催化硝酸鹽還原產氨中的應用。
12、進一步的，上述的應用，方法如下：使用三電極體系進行光電催化硝酸鹽還原產氨，其中cuco2o4/cuo一體化電極作為工作電極、ag/agcl作為參比電極，位于h型電解池的陰極室，pt片作為對電極位于h型電解池的陽極室，兩室中分別加入20ml含有0.05mnano3的0.5m?na2so4作為電解液，300w氙燈提供可見光照射，λ>420nm；在電解前，向電解液中通入高純氬氣30分鐘，以除去電解液中的雜質氣體。
13、更進一步的，上述的應用，電壓設定為-0.8～-1.6v?vs?rhe。
14、更進一步的，上述的應用，持續電解1小時。
15、本專利技術的有益效果是：
16、1、本專利技術利用獨特的材料自分解性質，構建半導體異質結，制備一體化電極上負載的自分解的球狀cuco2o4/cuo催化劑，具有大比表面積，有利于反應過程中的物質傳輸和電子轉移。異質結的構建能夠有效增強光電子-空穴對的分離，從而具備更優異的光吸收、更快的電荷轉移。分解得到的cuo與cuco2o4強相互作用調節了催化劑的電子結構，有利于no3-的吸附，從而抑制了析氫副反應，提高了產氨的選擇性。因此，這種球狀的cuco2o4/cuo催化劑在光電催化硝酸鹽還原產氨過程中表現出了優異的性能：在含有50mm?nano3電解液中，cuco2o4/cuo一體化電極在-1.2v?vs?rhe時達到30.5mm/h，法拉第效率最高可達88.9％，轉化率可達77.4％。
17、2、本專利技術制得的cuco2o4/cuo一體化電極能夠利用環境友好的可再生能源，將污染物硝酸鹽實現化學品的增值過程，是一種環境友好一舉多得的生產策略。自分解的球狀cuco2o4/cuo催化劑具有高活性、高選擇性以及優異的穩定性，具有優良的發展前景。
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1.一種自分解的CuCo2O4/CuO復合催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：
2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，所述Ti網的預處理方法為：將Ti網切割成2cm×2cm大小，用砂紙打磨掉表面氧化物，然后在10％的草酸溶液中加熱，在超聲波條件下用去離子水洗滌直至中性。
3.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，Cu(CH3COO)·2H2O、Co(CH3COO)2·4H2O和CO(NH2)2的摩爾比為1:2:5。
4.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，所述水熱反應條件為120℃處理6h。
5.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟3)中，所述煅燒條件為：450℃空氣中煅燒2h，加熱速率為5℃/min。
6.權利要求1-5中任意一項所述的制備方法得到的CuCo2O4/CuO一體化電極用于構建光電化學電池在光電催化硝酸鹽還原產氨中的應用。
7.根據權利要求6所述的應用，其特征在于，方法如下：使用三電極體系進行光電催化硝酸鹽還原產氨，其中Cu
8.根據權利要求7所述的應用，其特征在于，電壓設定為-0.8～-1.6V?vs?RHE。
9.根據權利要求7所述的應用，其特征在于，持續電解1小時。
...【技術特征摘要】
1.一種自分解的cuco2o4/cuo復合催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：
2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，所述ti網的預處理方法為：將ti網切割成2cm×2cm大小，用砂紙打磨掉表面氧化物，然后在10％的草酸溶液中加熱，在超聲波條件下用去離子水洗滌直至中性。
3.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，cu(ch3coo)·2h2o、co(ch3coo)2·4h2o和co(nh2)2的摩爾比為1:2:5。
4.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟1)中，所述水熱反應條件為120℃處理6h。
5.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于，步驟3)中，所述煅燒條件為：450℃空氣中煅燒2h，加熱速率為5℃/min。
6.權利...
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