【技術(shù)實(shí)現(xiàn)步驟摘要】
本專利技術(shù)屬于co2轉(zhuǎn)化，具體涉及一種co2加氫制備低碳醇的fe基催化劑及其制備方法和應(yīng)用
技術(shù)介紹
1、co2是溫室氣體的主要成分，近年來(lái)全球co2年排放量均超過(guò)300億噸，其大量排放造成了嚴(yán)重的溫室效應(yīng)，進(jìn)而引發(fā)了一系列環(huán)境問(wèn)題，包括全球氣候變化、冰川融化、海平面上升等。將co2轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品是減少生產(chǎn)生活對(duì)化石燃料的依賴以及降低co2排放的有效方法。采用可再生清潔能源h2與co2反應(yīng)，可以產(chǎn)生許多有價(jià)值的化學(xué)品。在這些產(chǎn)物中，低碳醇由于其附加價(jià)值更高，應(yīng)用范圍更廣。
2、目前，學(xué)術(shù)界普遍認(rèn)為低碳醇的合成需要雙催化活性位的協(xié)同作用：co解離吸附位提供*chx物種，co非解離吸附位提供分子吸附態(tài)co插入。因此，如何調(diào)控co的解離和非解離活化能力的平衡極具挑戰(zhàn)。在目前的研究中，將單一fe基催化劑用于co2加氫制備低碳醇的研究鮮有報(bào)道。主要原因在于fe基催化劑對(duì)co的非解離活化能力較差，一般需要與其他金屬(如rh、pd、cu)組合才能實(shí)現(xiàn)上述過(guò)程。但是多功能串聯(lián)催化劑存在相分離導(dǎo)致失活的現(xiàn)象，而單一組分催化劑可以有效避免這個(gè)現(xiàn)象。因此，本專利技術(shù)設(shè)計(jì)了一種單一fe基催化劑，通過(guò)水熱合成和原位碳化得到了一種純相fe5c2，其在2θ＝39.4°、41.2°、43.5°、和44.2°處出現(xiàn)碳化鐵(fe5c2)特征衍射峰，歸屬于三斜晶系fe5c2(icsd?pdf#97-018-1367)。同時(shí)添加堿金屬作為促進(jìn)劑，在反應(yīng)過(guò)程中原位誘導(dǎo)產(chǎn)生fe3o4物相并且保持碳化物和氧化物的動(dòng)態(tài)平衡，形成兩種活性相的共存結(jié)構(gòu)，促進(jìn)低碳醇
技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路
1、本專利技術(shù)的主要目的在于提供一種co2加氫制備低碳醇的fe基催化劑及其制備方法和應(yīng)用。本專利技術(shù)提供的fe基催化劑，實(shí)現(xiàn)了在單一金屬上co2加氫制備低碳醇，且具有較高的co2轉(zhuǎn)化率、低碳醇的選擇性和時(shí)空產(chǎn)率。
2、為實(shí)現(xiàn)上述目的，本專利技術(shù)采用的技術(shù)方案如下：
3、首先將亞鐵鹽溶解在乙二醇和水的混合物中攪拌。然后，將無(wú)水草酸溶解在乙二醇和水的混合物中攪拌。隨后，在攪拌下緩慢混合上述兩種溶液，進(jìn)行水熱處理；反應(yīng)結(jié)束后，用水和乙醇洗滌、離心、干燥。將干燥后的樣品加入堿金屬鹽，攪拌，蒸干水分，干燥。將干燥后的樣品加入到固定床反應(yīng)器中，向反應(yīng)器中通入一氧化碳，碳化后得到fe5c2催化劑。
4、優(yōu)選的，所述亞鐵鹽為硫酸亞鐵、氯化亞鐵和碳酸亞鐵的一種，亞鐵鹽和無(wú)水草酸的摩爾比為1:(0.2～4)。
5、優(yōu)選的，所述乙二醇和水的體積比為1:(0.5～4)。
6、優(yōu)選的，水熱反應(yīng)的溫度為60℃～120℃，反應(yīng)時(shí)間為12～36h。
7、優(yōu)選的，所述攪拌時(shí)間均為0.5～6h，蒸干溫度為30～100℃，干燥溫度為60℃～120℃。
8、優(yōu)選的，所述堿金屬鹽包括鋰、鉀、鈉的碳酸鹽之一，加入堿金屬鹽的量為水熱反應(yīng)干燥后樣品質(zhì)量的1～20wt％。
9、優(yōu)選的，所述碳化反應(yīng)的條件為：以升溫速率為0.1～1℃/min升溫至250～500℃，碳化反應(yīng)1h～6h，反應(yīng)器壓力為0～1mpa。
10、一種上述的co2加氫制備低碳醇的fe基催化劑的應(yīng)用，進(jìn)一步地，將催化劑裝填于固定床反應(yīng)器中，在高溫高壓條件下，通入co2和h2的混合氣，制得低碳醇。
11、進(jìn)一步地，所述的高溫高壓為：溫度為250～350℃，壓力為1～6mpa；所述co2和氫氣的摩爾比為1:(1～5)。
12、與現(xiàn)有技術(shù)相比，本專利技術(shù)的優(yōu)異效果是：
13、(1)與現(xiàn)有的co2加氫制備低碳醇的催化劑制備方法相比，本專利技術(shù)提供的制備方法，無(wú)需引入其他金屬元素組分，在堿金屬修飾的單一fe基催化劑上就可以制備低碳醇。
14、(2)本專利技術(shù)顯示出優(yōu)異的低碳醇合成的催化性能。在加熱加壓(反應(yīng)溫度320℃，4mpa)反應(yīng)條件下，低碳醇時(shí)空產(chǎn)率可以達(dá)到143.9mg?g-c1at?h-1。
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1.一種用于CO2加氫制備低碳醇的Fe基催化劑，其特征在于，所述催化劑為純相的三斜晶系Fe5C2。
2.制備如權(quán)利要求1所述的用于CO2加氫制備低碳醇的Fe基催化劑的方法，其特征在于，所述催化劑通過(guò)以下步驟獲得：
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，兩次攪拌時(shí)間均為0.5～6h。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，蒸干溫度為30～100℃。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，干燥溫度為60℃～120℃。
6.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，所述堿金屬鹽包括鋰、鉀、鈉的碳酸鹽之一。
7.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，碳化反應(yīng)的條件為：以升溫速率為0.1～1℃/min升溫至250～500℃，碳化反應(yīng)時(shí)間為1h～6h，反應(yīng)器壓力為0～1MPa。
8.如權(quán)利要求1所述的CO2加氫制備低碳醇的Fe基催化劑的應(yīng)用，其特征在于，將催化劑裝填于固定床反應(yīng)器中，在溫度為250～350℃，壓力為1～6MPa；通入CO2和H2的混合氣，所述CO2和H2的摩爾比為1:(1～5)，制得低
...【技術(shù)特征摘要】
1.一種用于co2加氫制備低碳醇的fe基催化劑，其特征在于，所述催化劑為純相的三斜晶系fe5c2。
2.制備如權(quán)利要求1所述的用于co2加氫制備低碳醇的fe基催化劑的方法，其特征在于，所述催化劑通過(guò)以下步驟獲得：
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，兩次攪拌時(shí)間均為0.5～6h。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，蒸干溫度為30～100℃。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，干燥溫度為60℃～120℃。
6.根據(jù)權(quán)...
【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：王寧，張?chǎng)?/a>，陳標(biāo)華，代成娜，徐瑞年，劉寧，于剛強(qiáng)，
申請(qǐng)(專利權(quán))人：北京工業(yè)大學(xué)，
類型：發(fā)明
國(guó)別省市：
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