【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于計算化學，具體涉及基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法。
技術介紹
1、基于知識和第一性原理方法的計算催化研究在低成本探索大材料空間，加速高成本、長周期的試錯型實驗研究方面具有巨大潛力，在基于計算模擬的第三科學范式催化劑開發中發揮著主導作用，也進一步成了數據驅動的第四研究范式催化研究的基石。多相催化理論研究中，關鍵物種的吸收能計算和穩定吸附結構識別是闡釋催化反應機理和構效關系以及理性設計和篩選新催化體系的基礎。在實際研究中，通常采用高通量計算來確定復雜表面化學環境下分子或者原子等吸附質在晶體特定晶面上的最佳結合構型，但相應地帶來了計算資源和成本的巨大消耗，占據了催化機理高通量研究以及機器學習研究中大部分的計算資源需求。因此，從吸附質的所有表面結合構型組成的龐大結構空間中，如何低成本高效率地搜索穩定吸附構型是降低催化劑理論設計和開發成本的關鍵。
2、結合第一性計算或者機器學習的勢能面擬合以及盆地跳躍或極小跳躍算法的搜索方案，相對于枚舉型計算研究，可以有效降低計算構型數量，降低研究成本，但勢能面擬合數據和多次計算迭代仍不可避免需要大量計算資源。
技術實現思路
1、有鑒于此，本專利技術實施例公開了基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，包括步驟：
2、s1、構建知識嵌入的高通量吸附結構模型；具體包括：
3、枚舉吸附體系中所有潛在的表面位點或位點組合；
4、結合吸附質在吸附體系特定催化晶面的領域知識去除明確
5、基于選擇的位點或位點組合，自動構建吸附質在催化晶面位點結合的吸附質表面吸附模型；
6、s2、基于聚類分層采樣構建吸附結構小樣本數據集；具體包括：
7、結合催化構型表面原子的物性信息，構建描述吸附結構的候選特征；
8、采用聚類方法對所有的候選吸附結構進行聚類分析；
9、依據聚類得到不同簇中吸附結構的數目占比，采用最遠點采樣從每一個簇中抽取相應數目的吸附結構；
10、高通量計算選擇吸附結構上吸附質的結合能，構建與大候選空間具有相似數據分布的吸附結構小樣本數據集；
11、s3、結合吸附結構小樣本數據集和高斯過程回歸模型，建立面向吸附能預測的代理模型；
12、s4、訓練代理模型，搜索穩定吸附構型；具體包括：
13、根據代理模型輸出的預測值和不確定度，計算所有吸附結構樣本的采集函數數值，即相對于吸附結構小樣本最優值的提升概率，或者期望提升值；
14、選擇提升值最大的候選吸附結構作為搜索結果，計算吸附質在該候選吸附結構上的結合能，更新吸附結構小樣本數據集；
15、判斷是否滿足混合收斂判據，若滿足，則停止迭代，吸附結構小樣本數據集中的最優結構即是全局最優吸附結構，確定為穩定吸附構型；若不滿足，則重新訓練代理模型并進行下一次搜索。
16、進一步，一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，步驟s4中，混合收斂判據是第一判據和第二判據的并集；其中第一判據為基于相似分布的判據，第二判據為基于代理模型預測結果的判據。
17、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，第一判據為基于高斯分布直接確定全局最優值的判據；具體包括：
18、對吸附結構小樣本數據集的結合能數據擬合高斯分布；
19、判斷吸附結構小樣本數據集的最優吸附能是否在高斯分布的平均值減去兩倍標準差的左側區域；
20、若滿足，則判定小樣本數據集的最優吸附結構為大候選空間的全局最穩定吸附結構；若不滿足，則判定小樣本數據集的最優吸附結構不是大候選空間的全局最穩定吸附結構。
21、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，第二判據判斷代理模型預測的全局最優結構的結合能的不確定度變化的判據；具體包括：
22、判斷代理模型預測的全局最優結構的結合能的不確定度變化是否小于設定閾值，若滿足，則代理模型停止迭代，確定預測的當前全局最優結構為全局最穩定吸附結構；若不滿足，則代理模型繼續進行迭代。
23、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，結合能的不確定度變化的設定閾值根據密度泛函計算精度設置。
24、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，結合能的不確定度變化的設定閾值為0.025ev。
25、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，對于合金體系，選擇吸附質結合的表面原子中至少包含兩種元素的位點或者位點組合作為潛在的表面位點或位點組合。
26、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，對于共吸附構型，選擇吸附質之間距離滿足設置范圍的位點組合為潛在的位點組合。
27、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，步驟s4中，選擇提升值最大的多個候選吸附結構作為搜索結果。
28、一些實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，步驟s4中，選擇提升值最大的兩個個候選吸附結構作為搜索結果。
29、本專利技術實施例公開的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，通過包含知識嵌入的催化構型高通量建模、基于聚類分層抽樣的小樣本數據集構建、基于高斯過程回歸的小樣本推薦模型以及考慮數據分布和代理模型預測的混合收斂判據，實現了從大結構空間中高效搜索穩定吸附構型。
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1.基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，包括步驟：
2.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，步驟S4中，混合收斂判據是第一判據和第二判據的并集；其中第一判據為基于相似分布的判據，第二判據為基于代理模型預測結果的判據。
3.根據權利要求2所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，所述第一判據為基于高斯分布直接確定全局最優值的判據；具體包括：
4.根據權利要求2所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，所述第二判據判斷代理模型預測的全局最優結構的結合能的不確定度變化的判據；具體包括：
5.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，對于合金體系，選擇吸附質結合的表面原子中至少包含兩種元素的位點或者位點組合作為潛在的表面位點或位點組合。
6.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，對于共吸附構型，選擇吸附質之間距離滿足設置范圍
7.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，步驟S4中，選擇提升值最大的多個候選吸附結構作為推搜索結果。
8.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，步驟S4中，選擇提升值最大的兩個候選吸附結構作為搜索結果。
9.根據權利要求4所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，結合能的不確定度變化的設定閾值根據密度泛函計算精度設置。
10.根據權利要求9所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，結合能的不確定度變化的設定閾值為0.025eV。
...【技術特征摘要】
1.基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，包括步驟：
2.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，步驟s4中，混合收斂判據是第一判據和第二判據的并集；其中第一判據為基于相似分布的判據，第二判據為基于代理模型預測結果的判據。
3.根據權利要求2所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，所述第一判據為基于高斯分布直接確定全局最優值的判據；具體包括：
4.根據權利要求2所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，所述第二判據判斷代理模型預測的全局最優結構的結合能的不確定度變化的判據；具體包括：
5.根據權利要求1所述的基于相似分布和主動學習的穩定吸附構型全局搜索方法，其特征在于，對于合金體系，選擇吸附質結合的表面原子中至少包含兩種元素的位點或者位點組合作為潛...
【專利技術屬性】
技術研發人員：楊家強，張笑飛，張小峰，牛炳博，羅寧，王成鐸，李慶奎，何季麟，
申請(專利權)人：鄭州大學，
類型：發明
國別省市：
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