本發(fā)明專利技術(shù)公開了一種利用低壓汞燈快速光催化分解高濃度甲烷混合氣的方法。即本發(fā)明專利技術(shù)利用低壓汞燈（主波長為２５３．７ｎｍ）作為光源，ＴｉＯ２為催化劑，采用間歇光照方式，即開燈一定的時間，然后關(guān)燈一段時間再重新開燈進行甲烷的光催化分解。本發(fā)明專利技術(shù)的一種利用低壓汞燈快速光催化分解高濃度甲烷混合氣的方法，轉(zhuǎn)化率為７８～９２％，轉(zhuǎn)化速率為１０．１５～８８４ｍｇ／，即具有轉(zhuǎn)化速率快，轉(zhuǎn)化率高，轉(zhuǎn)化成本低廉等的優(yōu)點。
【技術(shù)實現(xiàn)步驟摘要】
本專利技術(shù)涉及一種常溫常壓光催化快速分解高濃度甲烷混合氣的方法。
技術(shù)介紹
甲烷是一種溫室氣體，其CH3_H鍵的離解能為435 kj/mol，不易轉(zhuǎn)化。TiO2是一 種活性很高、無二次污染且價格低廉和容易操作的光催化材料。目前在甲烷光催化的研究 主要是利用真空紫外光(主波長為185nm)作為光源，TiO2為催化劑，且采用的方式為連續(xù)光 解即在整個反應(yīng)過程連續(xù)開真空紫外燈，這種真空紫外燈光照的方法不能在實際的應(yīng)用中 實現(xiàn)一是由于真空紫外光在空氣中的傳播能力很弱，而且價格較貴；二是由于氣體在催 化劑表面的預(yù)先吸附對催化效率有很大的影響，甲烷的轉(zhuǎn)化效率較低。張彭義在最佳實驗 條件下(即氣體流速為8L/min、濕度為26%_30%RH)，采用真空紫外光連續(xù)光照降解含低濃 度甲烷空氣(可處理甲烷濃度范圍為0. 01%左右，甲烷初始濃度為60mg/m3)，甲烷的轉(zhuǎn)化速 率僅為7mg/ m3nnin (中國環(huán)境科學(xué)，2006年，第26卷第一期653-656 )。
技術(shù)實現(xiàn)思路
本專利技術(shù)的為了解決上述的問題，提供了一種常溫常壓利用低壓汞燈輔以TiO2光催 化劑快速光催化分解高濃度甲烷混合氣的方法。本專利技術(shù)的技術(shù)方案利用低壓汞燈(主波長為253. 7nm)和TiO2光催化降解有機物如甲醛、氯仿、多氯聯(lián)苯、 有機磷化合物、多環(huán)芳烴等有機污染物方面的應(yīng)用很多，光解方法都為連續(xù)光照。但是由于 甲烷很穩(wěn)定，目前這種方法在甲烷光催化降解方面卻還未見報道。本專利技術(shù)利用低壓汞燈光催化降解甲烷的機理是=TiO2是一種N型半導(dǎo)體，具有光 敏導(dǎo)電性，一般由一個充滿電子的低能價帶(VB)和一個空的高能導(dǎo)帶(CB)構(gòu)成，價帶和導(dǎo) 帶之間由禁帶分開。能帶和導(dǎo)帶之間的帶隙能為3. 2eV，其能量相當于波長為387. 5nm的紫 外光，當所用能量等于或大于禁帶寬度(Eg)的光照射半導(dǎo)體時，價帶上的電子(e_)被激發(fā) 躍遷到導(dǎo)帶，在價帶上產(chǎn)生光生空穴OO Tiq+h^nQd(S-,h*)，并在電場作用下，分離并遷移到粒子表面。光生空穴具有極強的得電子能力，可奪取半導(dǎo)體顆粒表面有機物或溶 劑中的電子，使原本不吸收光的物質(zhì)都被活化氧化，因此具有很強的氧化能力，將其表面吸 附的Off和H2O分子氧化成自由基·0Η，生成的羥基自由基進攻甲烷分子，使之氧化和分解， 最終使甲烷降解。TiO 2+ Ηγh+ + e H2O + A+ 一 ·ΟΗ + H*e + O2 *0q*O2 + H* ^ HO 2 · IHO — O2 + H2O2 H2O2 + .O2 — 2 · OH + O2 H + + OH — H2OCH 4 **OH — *CH 3 + H2O*CH 3 + H2O ~^ CH 3OH本專利技術(shù)的方法是先向反應(yīng)容器里面通氣，并調(diào)節(jié)氣體濕度，當氣體含量、濕度等條 件都達到穩(wěn)定后，開啟低壓汞燈進行反應(yīng)，當開燈達到一定時間后關(guān)閉低壓汞燈，關(guān)燈達到 一定時間后再開燈，重復(fù)此過程，同時在整個過程中分別用氣相色譜和濕度計記錄容器內(nèi) 甲烷的含量和濕度。本專利技術(shù)的一種所用的裝 置的原理示意圖如圖1。圖1中包括反應(yīng)器2、圓柱型涂TiO2鈦網(wǎng)板3、低壓汞燈4、穩(wěn)壓器 5.220V電源6、溫濕度計感應(yīng)器8、溫濕度計數(shù)據(jù)記錄儀9，反應(yīng)器上開有進氣口 1和取氣口 7,圓柱形涂TiO2鈦網(wǎng)板3罩住低壓汞燈的發(fā)光部分，穩(wěn)壓器5為低壓汞燈4提供穩(wěn)定的直 流電壓，溫濕度計感應(yīng)器8及溫濕度計數(shù)據(jù)記錄儀9實時檢測和記錄反應(yīng)器內(nèi)混合氣的溫 度與濕度。一種，具體包括如下步 驟(1 )、將反應(yīng)容器裝好催化劑涂TiO2鈦網(wǎng)版，往里面通入由甲烷和二氧化碳組成的混合 氣，調(diào)節(jié)氣體含量和濕度；其中CH4含量占10% 90% (體積比)，CO2占90% 10% (體積比)，并調(diào)節(jié)氣體相對濕度為15% ；所述的催化劑涂TiO2鈦網(wǎng)版為圓柱型罩，直徑為5cm，高度為12. 5cm，其中所述的催化 劑為涂TiO2鈦網(wǎng)版中所涂的TiO2的量按其與甲烷和二氧化碳組成的混合氣體體積(即反應(yīng) 容器的有效容積)的比為0. 06g/L ；(2)、甲烷含量和濕度穩(wěn)定后，密封反應(yīng)器，交替開/關(guān)低壓汞燈，每個開關(guān)周期內(nèi)低 壓汞燈的開、關(guān)時間為5 30min，且可以不相等，并記錄每一過程中的甲烷含量及濕度；所述的低壓汞燈主波長為253. 4nm，功率20W ；(3)、當累計開燈時間達到一定時間后，反應(yīng)結(jié)束，并記錄甲烷含量及濕度，計算甲烷降 解速率及效率。在此利用低壓汞燈快速光催化分解高甲烷濃度混合氣的方法中，催化劑涂TiO2鈦 網(wǎng)版可重復(fù)使用，且不會喪失活性。本專利技術(shù)的有益效果本專利技術(shù)的一種利用低壓汞燈快速光催化分解甲烷的方法與現(xiàn)有技術(shù)相比，由于其利用 低壓汞燈(主波長為253. 7nm)作為光源，以涂TiO2鈦網(wǎng)版為催化劑，采用間歇光照方式(即開燈一定的時間，然后關(guān)燈一段時間再重新開燈)進行甲烷的光催化，適用于高濃度甲烷混 合氣中甲烷的轉(zhuǎn)化，轉(zhuǎn)化率為78 92%，轉(zhuǎn)化速率為10. 15 884mg/ C IIl3-IIlin )，即具有 轉(zhuǎn)化率高，轉(zhuǎn)化速率快，且轉(zhuǎn)化成本低廉等的優(yōu)點。附圖說明圖1、本專利技術(shù)的一種所用 的裝置的原理示意圖。具體實施例方式下面通過實施例對本專利技術(shù)進一步闡述，但并不限制本專利技術(shù)。甲烷降解率及降解速率的測定方法采用氣相色譜法測定甲烷濃度，分離柱為不 銹鋼材質(zhì)，檢測器為熱導(dǎo)型；降解率(％)=反應(yīng)器中反應(yīng)前后甲烷減少量/反應(yīng)器中反應(yīng)前甲烷初始量X100% ； 降解速率(％)=降解率(％)/ (反應(yīng)器有效體積χ總反應(yīng)時間)。其中總反應(yīng)時間包括 光照時間和光照間歇時間。 實施例1該混合氣體利用的是高壓鋼瓶混合氣，氣體中CH4含量約占90%，CO2約占10% ； 采用玻璃反應(yīng)裝置，裝置的有效體積為2. 2L ；利用的低壓汞燈主波長為253. 4nm，功率 20W ；采用半徑為5cm，高度為12. 5cm的圓柱形鈦網(wǎng)板罩住低壓汞燈的發(fā)光部分；此外還采 用杭州澤大儀器廠的溫濕度記錄儀來記錄整個反應(yīng)過程中的溫度和濕度變化情況。第一步連接好實驗裝置，并裝好催化劑涂TiO2鈦網(wǎng)版后，將混合氣體通入反應(yīng)容 器中，調(diào)節(jié)氣體的含量和濕度，測量出氣口的氣體，待容器中的甲烷含量達到0. 6542g/L，同 時相對濕度達到15%，停止進氣并將進氣口和出氣口密封。第二步開啟低壓汞燈進行光催化反應(yīng)，當連續(xù)開燈時間達到IOmin時，取出氣口 的氣體利用氣相色譜儀進行測量，并記錄下濕度取完氣后，關(guān)閉低壓汞燈。第三步當關(guān)燈時間達到IOmin時，再取出氣口的氣體進行測量，同時記錄下氣體 濕度，然后開啟低壓汞燈。第四步重復(fù)第三、四步，直到累計開燈時間達到150min后停止反應(yīng)，此時甲烷的 含量為 0. 0706g/L。計算出甲烷轉(zhuǎn)化率為89. 21%，轉(zhuǎn)化速率為884mg/ i m^miii j。轉(zhuǎn)化率較高且轉(zhuǎn) 化速率很快。其中的甲烷轉(zhuǎn)化速率884mg/ (ηι3·ηι ιι)遠遠高于中國環(huán)境科學(xué)，2006年，第 26卷第一期653-656所報道的采用真空紫外光連續(xù)光照降解含低濃度甲烷空氣(甲烷初 始濃度為60mg/m3，體積比小于0. 01%)中的甲烷的轉(zhuǎn)化速率7mg/ Iii3Tnin ,由此說明，本發(fā) 明的一種利用低壓汞燈快速光催化分解甲烷的方法與本文檔來自技高網(wǎng)...
【技術(shù)保護點】
一種利用低壓汞燈快速光催化分解高濃度甲烷混合氣的方法，其特征在于包括如下步驟：（１）、將催化劑置于反應(yīng)容器內(nèi)后，再往反應(yīng)器里通入甲烷和二氧化碳組成的混合氣體，調(diào)節(jié)氣體相對濕度為１５％；所述的甲烷和二氧化碳組成的混合氣，按體積比其中ＣＨ↓［４］含量占１０％～９０％，ＣＯ↓［２］占９０％～１０％；所述的催化劑為涂ＴｉＯ↓［２］鈦網(wǎng)版；（２）、甲烷含量和濕度穩(wěn)定后，密封反應(yīng)器，交替開／關(guān)低壓汞燈，即先開燈一段時間，再關(guān)燈一段時間，再開燈一段時間，再關(guān)燈一段時間，反復(fù)進行此過程，當累計開燈時間達一定時間后，反應(yīng)結(jié)束；其中所述的低壓汞燈主波長為２５３．４ｎｍ，功率為２０Ｗ。
【技術(shù)特征摘要】
一種利用低壓汞燈快速光催化分解高濃度甲烷混合氣的方法，其特征在于包括如下步驟(1)、將催化劑置于反應(yīng)容器內(nèi)后，再往反應(yīng)器里通入甲烷和二氧化碳組成的混合氣體，調(diào)節(jié)氣體相對濕度為15%；所述的甲烷和二氧化碳組成的混合氣，按體積比其中CH4含量占10%~90%，CO2占90%~10%；所述的催化劑為涂TiO2鈦網(wǎng)版；(2)、甲烷含量和濕度穩(wěn)定后，密封反應(yīng)器，交替開/關(guān)低壓汞燈，即先開燈一段時間，再關(guān)燈一段時間，再開燈一段時間，再關(guān)燈一段時間，反復(fù)進行此過程，當累計開燈時間達一定時間后，反應(yīng)結(jié)束；其中所述的低壓汞燈主波長為253.4nm，功率為20W。2.如權(quán)利要求1所述的一種利用低壓汞燈快速光催化分解高濃度甲烷混合氣...
【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：王羅春，李曉華，劉克家，傅潔琦，李春秋，
申請(專利權(quán))人：上海電力學(xué)院，
類型：發(fā)明
國別省市：31[中國|上海]
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