本發(fā)明專(zhuān)利技術(shù)揭示一種固體氧化物燃料電池裝置，其包括以下各層：固體電解質(zhì)、陰極板、陽(yáng)極板、框架和無(wú)污染的電化學(xué)穩(wěn)定的密封材料。所述密封材料的ＣＴＥ約為９５ｘ１０－７／℃至１１５ｘ１０－７／℃。密封材料包含約６５－１００重量％玻璃料和約０－３５重量％填充材料。玻璃料可包含約０－４３摩爾％表示為ＲＯ的金屬氧化物，其中Ｒ包括鎂、鈣、鍶、鋇、鋅和／或它們的組合。玻璃料還可包含約０－５摩爾％Ａｌ２Ｏ３；約０－７摩爾％ＴｉＯ２；和約４１－６０摩爾％ＳｉＯ２。
【技術(shù)實(shí)現(xiàn)步驟摘要】
【國(guó)外來(lái)華專(zhuān)利技術(shù)】
本專(zhuān)利技術(shù)一般涉及玻璃料密封材料，如不含堿金屬和硼的硅酸鹽玻璃料密封材料， 更具體地，涉及適合用作固體氧化物燃料電池(SOFC)的密封件的玻璃料密封材料。
技術(shù)介紹
如固體氧化物燃料電池(SOFC)裝置的燃料電池組合件中的密封材料的目的是在 燃料電池框架和該燃料電池中包含的電解質(zhì)之間提供堅(jiān)固的氣密式密封。所述密封材料必 須能夠在升高溫度和重復(fù)的熱循環(huán)中具有延長(zhǎng)的使用壽命。例如，燃料電池裝置中經(jīng)受大 的熱循環(huán)和熱梯度，這會(huì)在燃料電池的部件中誘發(fā)熱應(yīng)力。如果密封材料以不同于框架或 電解質(zhì)片的熱膨脹率發(fā)生膨脹，則密封材料會(huì)發(fā)生碎裂，或引起電解質(zhì)片碎裂。因此，燃料 電池玻璃料中使用的密封材料必須能夠承受高溫度波動(dòng)并且具有與燃料電池中使用的電 解質(zhì)片以及燃料電池框架包含的材料相容的熱膨脹系數(shù)(CTE)。除了這些物理要求外，密封材料還必須滿(mǎn)足一些特定的化學(xué)要求。例如，密封材料 不能因?yàn)楣腆w氧化物燃料電池陰極污染或者燃料電池中包含的其他部件的污染而使裝置 的電操作性能下降。此外，密封材料必須是電化學(xué)穩(wěn)定的，在施加的電場(chǎng)下沒(méi)有離子遷移， 離子遷移可能導(dǎo)致因產(chǎn)生氧氣小泡的故障。密封材料在要求的密封溫度范圍還應(yīng)具有合格 的流動(dòng)特性。用于形成硬質(zhì)密封件的玻璃料密封材料除了具有合格的流動(dòng)特性和機(jī)械堅(jiān)固 性外，在要求的密封范圍應(yīng)顯示結(jié)晶。盡管有這些要求，目前用于玻璃料密封材料的許多材料組合物含有Li20、B203和/ 或其他堿金屬氧化物。含這些氧化物的密封材料可能發(fā)生污染，是電化學(xué)不穩(wěn)定的，以及/ 或者缺乏堅(jiān)固性。更具體地，含Li2O的玻璃料密封材料可能導(dǎo)致電化學(xué)性能下降，而含B2O3 的玻璃料密封材料可能導(dǎo)致陰極污染。在上述的任一種情況，燃料電池的性能因存在這類(lèi) 材料而下降。因此，需要一種改進(jìn)的用于固體氧化物燃料電池的玻璃料基密封材料。專(zhuān)利技術(shù)概述在一個(gè)實(shí)施方式中，固體氧化物燃料電池(SOFC)裝置包括以下各層固體電解 質(zhì)、陰極板、陽(yáng)極板、框架和無(wú)污染的電化學(xué)穩(wěn)定的密封材料。例如，各電解質(zhì)片支承多 個(gè)互連的陰極和陽(yáng)極，形成多電池的SOFC裝置。所述密封材料的CTE約為95xlO_7°C至 115x10_7°C。密封材料包含約65-100重量％玻璃料和約0-35重量％填充材料。玻璃料可 包含約0-43摩爾％表示為RO的金屬氧化物，其中R包括鎂、鈣、鍶、鋇、鋅和/或它們的組 合。玻璃料還可包含約0-5摩爾％ Al2O3 ；約0-7摩爾％ TiO2 ；和約40-60摩爾％ Si02。例 如，玻璃料可包含0. 1-5摩爾^Al2O3和0. 1-7摩爾％ TiO20在另一個(gè)實(shí)施方式中，用于與固體氧化物燃料電池裝置結(jié)合的密封材料包含約 80-100重量％玻璃料和約0-20重量％填充材料。玻璃料可包含約0-10摩爾％ MgO ；約5_15 摩爾％ CaO ；約5-15摩爾％ SrO ；約0. 1-10摩爾％ BaO ；約0-10摩爾％ ZnO ；約0-5摩爾％ TiO2 (如，0. 1摩爾％ TiO2，或4摩爾％ TiO2)；和約40-60摩爾％ (如56摩爾％ ) Si02。例如，玻璃料可包含0. 1-10摩爾％ MgO和0. 1-10摩爾％ ZnO0所述密封材料的熱膨脹系數(shù)約 為 95x1(T7°C至 115xl07/C ο在另一個(gè)實(shí)施方式中，用于與固體氧化物燃料電池裝置結(jié)合的密封材料包含約 80-100重量％玻璃料和約0-20重量％填充材料。所述玻璃料可包含約33-43摩爾％ CaO ； 約9-12摩爾％ SrO ；約2-3摩爾％ ZnO ；約2. 5-5摩爾％ Al2O3 ；和約40-48摩爾％ SiO20所 述密封材料的熱膨脹系數(shù)約為94xlO_7°C至115x10_7°C。在以下的詳細(xì)描述中提出了本專(zhuān)利技術(shù)的附加特征和優(yōu)點(diǎn)，其中的部分特征和優(yōu)點(diǎn)對(duì) 本領(lǐng)域的普通技術(shù)人員而言根據(jù)所作描述即容易理解，或者通過(guò)實(shí)施包括以下詳細(xì)描述、 權(quán)利要求書(shū)以及附圖在內(nèi)的本文所述的本專(zhuān)利技術(shù)而被認(rèn)識(shí)。應(yīng)理解，前面的一般性描述和以 下的詳細(xì)描述都提出了本專(zhuān)利技術(shù)的實(shí)施方式，用來(lái)提供理解要求保護(hù)的本專(zhuān)利技術(shù)的性質(zhì)和特性 的總體評(píng)述或框架。附圖簡(jiǎn)要說(shuō)明圖中所示的實(shí)施方式用于舉例說(shuō)明的目的，本專(zhuān)利技術(shù)的范圍不限于此，本專(zhuān)利技術(shù)的范 圍由權(quán)利要求書(shū)限制。此外，結(jié)合以下附圖，閱讀本專(zhuān)利技術(shù)，便可以理解以下本專(zhuān)利技術(shù)具體實(shí)施 方式的詳細(xì)描述，在圖中，類(lèi)似的結(jié)構(gòu)用相同的附圖標(biāo)記表示附圖說(shuō)明圖1是示例的固體氧化物燃料電池裝置組合件的示意透視圖。圖2是圖1所示的固體氧化物燃料電池裝置組合件的一部分的分解透視圖。圖3是示例的燃料電池裝置的透視圖。優(yōu)選實(shí)施方式詳述表1列出形成無(wú)污染的電化學(xué)穩(wěn)定的玻璃料基密封材料的摩爾組成范圍，該密封 材料用于與固體氧化物燃料電池(SOFC)裝置結(jié)合。表2列出用于形成密封材料的許多示例 玻璃料組合物的特定摩爾組成。一般而言，密封材料是用各種金屬氧化物改性的不含LiO2 和B2O3的硅酸鹽玻璃，所述金屬氧化物包括Zn0、Al203、Ti02以及以獲得所需化學(xué)特性和熱 特性的其他氧化物。用于形成玻璃料基密封材料的各種組合物和使用所述密封材料與SOFC 裝置結(jié)合的方法將在下面詳細(xì)描述。SOFC裝置通常在升高溫度范圍(典型地在約700°C -800°C范圍)操作，以實(shí)現(xiàn)最 佳操作效率。對(duì)SOFC裝置的操作通常需要?dú)饷苁矫芊饧?lái)防止燃料與燃料電池堆外部的 氧化劑氣體混合，以及防止燃料電池堆內(nèi)的燃料和氧化劑的泄漏。所述密封件還用來(lái)對(duì)電 池部件進(jìn)行電隔離。為了保證SOFC裝置的正常操作，密封件必須能夠在操作溫度以及SOFC 裝置的化學(xué)腐蝕環(huán)境中保持長(zhǎng)時(shí)間的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。密封件還必須能夠與其他 燃料電池材料化學(xué)相容，不會(huì)引起腐蝕或材料分解。此外，密封件不應(yīng)顯著導(dǎo)致因熱循環(huán)在 燃料電池中誘發(fā)的熱應(yīng)力。因此，密封材料的熱膨脹系數(shù)(CTE)應(yīng)與SOFC裝置中的其他部 件如電解質(zhì)和/或框架的熱膨脹系數(shù)基本相同。此外，密封材料應(yīng)能夠在低于SOFC裝置中其他部件的最低處理溫度的溫度下進(jìn) 行密封，以避免這些部件在進(jìn)行密封時(shí)發(fā)生損壞。密封材料在密封溫度(也稱(chēng)作燒結(jié)溫度) 下應(yīng)易于流動(dòng)，并能濕潤(rùn)和粘結(jié)到要進(jìn)行密封和/或連接的SOFC部件上。此外，期望密封 材料在密封溫度(通常約為850°C至900°C )下具有相對(duì)低的粘度，同時(shí)在SOFC裝置的操 作溫度范圍(約為700°C至800°C)具有較高粘度。密封材料的這些特性使其在密封溫度 下易于在待進(jìn)行密封或連接的部件上流動(dòng)，同時(shí)在SOFC裝置的正常操作的溫度下提供不易稀化或弱化的密封件。根據(jù)一個(gè)實(shí)施方式，用于與固體氧化物燃料電池結(jié)合的密封材料在約850-900°C 的密封溫度范圍具有足夠的流動(dòng)性或粘度以濕潤(rùn)和粘結(jié)高Cr含量的框架材料，例如446不 銹鋼鋼材或者類(lèi)似的材料，以及燃料電池的氧化鋯電解質(zhì)。密封材料還具有與其粘結(jié)或密封的材料(如，SOFC裝置框架材料，電解質(zhì)材料等) 類(lèi)似的熱膨脹系數(shù)(CTE)。這種SOFC裝置的部件的CTE在約100xl0_7°C至115xlO_7°C范 圍。因此，密封材料的CTE可以約為95x10—7°C至115x10—7°C，更具體地，約為105x10—7°C 至115xlO_7°C，使密封材料的CTE與其本文檔來(lái)自技高網(wǎng)...
【技術(shù)保護(hù)點(diǎn)】
一種固體氧化物燃料電池裝置，該裝置包括以下各層：固體電解質(zhì)、陰極板、陽(yáng)極板、框架和無(wú)污染的電化學(xué)穩(wěn)定的密封材料，所述密封材料的熱膨脹系數(shù)約為９５ｘ１０↑［－７］／℃至１１５ｘ１０↑［－７］／℃，其中，所述密封材料按重量％表示包含以下組分：（ｉ）約６５－１００重量％玻璃料，該玻璃料包含： 約０－４３摩爾％表示為ＲＯ的金屬氧化物，其中Ｒ包括鎂、鈣、鍶、鋇、鋅和／或它們的組合； 約０－５摩爾％Ａｌ↓［２］Ｏ↓［３］； 約０－７摩爾％ＴｉＯ↓［２］； 約４０－６０摩爾％ＳｉＯ↓［２］；和 （ｉｉ）約０－３５重量％填充材料，該填充材料提高該密封材料的熱膨脹系數(shù)。
【技術(shù)特征摘要】
【國(guó)外來(lái)華專(zhuān)利技術(shù)】US12/152,5402008年5月15日1.一種固體氧化物燃料電池裝置，該裝置包括以下各層固體電解質(zhì)、陰極板、陽(yáng)極 板、框架和無(wú)污染的電化學(xué)穩(wěn)定的密封材料，所述密封材料的熱膨脹系數(shù)約為95X10_7°C至 Iihi0_7°c，其中，所述密封材料按重量％表示包含以下組分(i)約65-100重量％玻璃料，該玻璃料包含約0-43摩爾％表示為RO的金屬氧化物，其中R包括鎂、鈣、鍶、鋇、鋅和/或它們的組合；約 0-5 摩爾 ％ Al2O3 ； 約0-7摩爾％ TiO2 ； 約40-60摩爾％ SiO2 ；和( )約0-35重量％填充材料，該填充材料提高該密封材料的熱膨脹系數(shù)。2.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述填充材料包括穩(wěn) 定化的氧化鋯、白榴石、氧化鎂或者它們的組合。3.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述密封材料包含約 80-100重量％玻璃料和約0-20重量％填充材料。4.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述金屬氧化物包含 約0-10摩爾％ MgO ；約5-43摩爾％ CaO ； 約5-28摩爾％ SrO ； 約0-17摩爾％ BaO ；和 約0-10摩爾％ ZnO和/或它們的組合。5.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述玻璃料包含 約0-10摩爾％ MgO ；約5-20摩爾％ CaO ； 約5-28摩爾％ SrO ； 約0-10摩爾％ BaO ； 約0-10摩爾％ ZnO ； 約 0-4 摩爾 ％ Al2O3 ； 約0-7摩爾％ TiO2 ；和 約 52-60 摩爾 ％ SiO206.如權(quán)利要求5所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述玻璃料在約 850-900°C燒結(jié)1小時(shí)之后包含玻璃態(tài)相。7.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述玻璃料包含 約 33-43 摩爾 ％ CaO ；約9-15摩爾％ SrO ； 約0-17摩爾％ BaO ； 約0-5摩爾％ ZnO ； 約 0-5 摩爾 ％ Al2O3 ； 約0-4摩爾％ TiO2 ；和 約 40-49 摩爾 ％ SiO2。8.如權(quán)利要求7所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述玻璃料在約 850-900°C燒結(jié)1小時(shí)之后包含玻璃態(tài)相。9.如權(quán)利要求1所述的固體氧化物燃料電池裝置，其特征在于，所述玻璃料包含 約15摩爾％ CaO ；約 15-25 摩爾 ％ SrO ； 約0-10摩爾％ BaO ； 約4-6摩爾％ TiO2 ； 約54-56摩爾％ SiO2 ；和其中，所述玻璃料在不含填充材料條件下燒結(jié)之后的CT...
【專(zhuān)利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：M·A·德拉克，
申請(qǐng)(專(zhuān)利權(quán))人：康寧股份有限公司，
類(lèi)型：發(fā)明
國(guó)別省市：US
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